Fe2+活化过硫酸盐(PDS)高级氧化体系中卤离子的转化及副产物生成研究

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目前城市饮用水的取水水源中普遍中存在一些卤素离子(Cl-、Br-、I-),卤素离子在水源水净水处理的消毒过程中可能会产生三致卤代消毒副产物(碘代有机副产物、溴酸盐(BrO3-)、氯代副产物),这些副产物皆具有较强的生物毒性和基因毒性。亚铁(Fe2+)/过硫酸盐(PDS)高级氧化技术在反应过程中产生的活性物质为高价铁(Fe(Ⅳ)),其较强的氧化性近年来吸引了较多研究者的关注并专注于研究该体系,致力于将其实际应用于水处理。相较于过一硫酸盐的强氧化性,单独的过硫酸盐(过二硫酸盐)的氧化能力较弱,必须采用特定的方式(过渡金属)活化才能产生活性物质[4]。在目前的水处理工艺中,我们拟采用亚铁离子活化过硫酸盐,研究其对氯、溴、.碘离子的转化及副产物的生成影响。在考虑实际应用中,该体系会导致碘代有机副产物、溴酸盐及亚氯酸盐等对身体健康受损的卤代消毒副产物。本课题主要研究亚铁/过硫酸盐体系中单独溴离子、单独氯离子、溴碘离子同步、氯溴离子同步及氯溴碘离子同步的转化规律和途径,同时考察了氧化剂过硫酸盐的浓度、亚铁离子浓度、pH值等单因素影响。研究不同单因素影响下亚铁/过硫酸盐高级氧化体系中卤素离子的转化率,通过研究氧化剂过硫酸盐浓度、亚铁离子浓度这两项因素,得出体系的最佳浓度比Fe2+:PDS=4:5;pH范围从3上升至7时,随着pH值增加,卤素离子的转化率逐渐降低,在pH=3时,卤素离子的转化率最优,单独溴离子的转化率为48%;单独氯离子的转化率31%;碘、溴同步时碘离子的转化率为46%,溴离子的转化率为23%;氯、溴同步时氯离子的转化率为21%,溴离子的转化率为31%;氯、溴、碘同步时氯离子的转化率为7%,溴离子的转化率为17%,碘离子的转化率为43%。同时以四亚甲基亚砜(TMSO)作为实验探针对实验机理进行研究分析,得出实验体系的活性物质为高价铁(Fe(Ⅳ));多种卤素离子同时转化时,占浓度优势或者还原性较强的卤素离子优先发生反应,同时解析了卤素离子的转化路径。通过向亚铁/过硫酸盐高级氧化体系投加腐殖酸(HA),提高水体中的总有机碳,从而模拟实际水体,研究发现当腐殖酸浓度变化从0~10 mg/L,卤代有机副产物的生成率呈现出先增加然后保持不变的的趋势,在腐殖酸浓度为6 mg/L时,卤代有机副产物的生成量达到最高。
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