Fmoc系列保护氨基酸的制备研究

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随着生物技术的发展,多肽在生物医药领域的用途越来越大,保护氨基酸是固相合成多肽技术最基本的原料。氨基酸都含有α-氨基和羧基,20中氨基酸中有些还含有侧链活泼基团,如:羟基、氨基、胍基和杂环等。氨基和侧链活泼基团在接肽反应中都需要保护起来,合成多肽后再脱去保护基团,否者会发生氨基酸的错接和许多副反应。保护氨基酸一般有单保护氨基酸和双保护氨基酸之分。单保护氨基酸是指只保护α-氨基的保护氨基酸;双保护氨基酸是指除了保护α-氨基外还需要保护侧链活泼基团的氨基酸。本论文对这两类保护氨基酸都做了讨论,同时对D型氨基酸也做了尝试。分别从生产工艺和生产成本上做了讨论,合成的保护氨基酸成品直接供应多肽重点实验室作原料。单保护氨基酸主要采用碱敏感的芴甲氧羰酰基(Fmoc)来保护,主要的品种有:Fmoc-Gly-OH、Fmoc-L-Leu-OH、Fmoc-L-Ile-OH和Fmoc-D-Val-OH。对影响Fmoc-Gly-OH和Fmoc-D-Val-OH的主要反应条件,包括反应时间和温度采用单因素分析法进行优化实验。对于Fmoc-L-Leu-OH和Fmoc-L-Ile-OH采用三因素三水平正交设计进行优化实验,得到了最佳的条件组合。双保护氨基酸主要包括含侧链氨基的D-Lys-OH以及含侧链胍基的L-Arg-OH的保护。对于α-氨基仍采用Fmoc保护策略,侧链氨基用二碳酸二叔丁酯引入叔丁氧羰基来保护,侧链胍基用酸敏感保护基2,2,4,6,7-五甲基二氢苯并呋喃-5-磺酰基来保护。由于这两种氨基酸的合成步骤较多,分别对主要的反应步骤进行单因素优化实验,D-Lys-OH的保护主要考虑影响铜配合物生成的时间和温度,以及脱铜反应的时间。L-Arg-OH的保护主要考虑制备Z-Arg-OH的反应时间,制备Z-L-Arg(Pbf)-OH环己氨盐的温度,以及氢解脱Z时催化剂的用量、反应的压力、温度和时间,通过优化实验都得到了较好的产率。反应过程中主要采用T.L.C检测反应进程,并对产品的结晶条件进行了优化,用高效液相色谱测得产品纯度均达到95.0%以上。除一般的物理常数表征外,还包括红外光谱、质谱或氢谱。最后,从保护氨基酸原料和辅助试剂出发,对每种保护氨基酸的生产成本进行了成本核算,并与市场价格进行比较。
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