氢气纯化和二氧化碳捕获是炼油厂、氨合成厂以及煤气化发电厂等重要的生产环节,水煤气变换反应得到的合成气中通常含有30 mol%以上的CO2,当利用膜分离器进行H2分离时,CO2在原料侧的富集降低了 H2的传质推动力,对H2的渗透产生了不利影响。双膜分离器将透氢膜和透CO2膜集成在同一个分离器中,同时除去原料气中的H2和CO2,具有强化分离和多组分综合回收的优势。现有双膜分离器装填难度大,而模拟研究通常引入一些假设来简化计算,例如忽略操作温度对膜性能的影响。模拟研究证明并/逆流双膜分离器可以显著提高H2/CO2的分离效率,但还需进行实验验证。针对以上问题,本论文设计制备了并/逆流中空纤维双膜分离器,选择H2/CO2/CH4三元混合气条件,以实验的手段对双膜分离器内膜性能和气体分离效果进行研究。以商业化的聚酰亚胺(PI)中空纤维膜为H2分离膜,自制的聚二甲基硅氧烷/聚醚酰亚胺(PDMS/PEI)中空纤维复合膜为CO2分离膜,分别组装成PI单膜分离器、PDMS/PEI单膜分离器和PI/PDMS双膜分离器。自主搭建了单/双膜分离器气体分离性能的评价装置。对比研究了纯气和混合气条件下操作条件对不同膜材料性能和单膜分离器气体分离效果的影响。实验结果表明:混合气测试与纯气测试相比,PI膜分离器的H2/CH4、CO2/CH4的选择性显著下降。温度升高,PI膜H2的渗透提高,H2的回收率提高;PDMS/PEI膜的CO2/H2选择性下降,CO2纯度下降。此外,对单膜分离器来说,操作条件改变,产品纯度和回收率之间始终保持权衡关系。为寻求双膜分离器中两种膜材料的最佳匹配关系,考察了原料气流量、操作温度、操作压力和膜面积比对双膜分离器分离性能的影响。结果表明:PI/PDMS双膜分离器通过降低高压侧CO2的浓度削弱浓度极化,与PI单膜分离器相比,可以在高切割比下获得更高纯度的H2。PDMS膜在高温下CO2/H2选择性的降低对整个双膜分离器的气体分离效果的影响最大,为了获得高纯度的H2和CO2产品,最佳温度应选择25℃。在0.2-0.8 MPa的压力范围,可以实现H2和CO2的纯度和回收率同时提高。膜面积比R是双膜分离器重要的结构参数,可用于调节单侧产品的纯度和回收率。随着R的增加,可以实现更高的H2回收率,但是更低的H2纯度,而CO2的纯度和回收率基本不变。调节R可以改变PI膜和PDMS/PEI膜气体渗透的匹配关系,实现不同的强化分离效果。当R为0.87时,PI膜的H2/CO2选择性达到4.4,接近膜材料的本征值,H2产物的纯度最高。当R为1.85时,H2和CO2推动力和最大,双膜分离器具有最佳的整体分离性能。