基于卫星观测约束的长三角典型活动空气质量保障方案下氮氧化物的减排效果研究

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氮氧化物(Nitrogen Oxide,NOx)在对流层大气化学中扮演着重要的角色,是我国大气复合污染形成的关键前体物种,对人体健康和生态环境也有着直接或间接的不利影响。在2010年以前,我国是全球排放量最大、增长速度最快的国家之一;为有效降低NOx排放,我国针对工业和交通源采取了一系列的控制措施,全国NOx排放量从2012年开始逐渐下降。除了常规的排放控制政策外,2010年后在我国东部长三角地区陆续举办的一系列重大赛事活动实施了较为严格的短期空气质量保障方案,以期能在短时间内降低活动期间的污染排放量,达到保障赛会/活动期间良好的空气质量的目的。在赛会/活动结束后,大部分的短期控制措施陆续取消。这些空气质量保障方案的实施和取消为探究短期控制措施对NOx排放的直接影响和挖掘城市NOx最大减排潜力创造了条件。由于基于传统“自下而上”方法建立的大气污染物排放清单主观性较大,时空分辨率较低,无法识别较短时间内NOx排放变化,本研究改进了基于卫星观测和空气质量模拟的大气污染物排放逆向表征方法,实现了城市尺度、高时空分辨率的NOx排放的定量表征。通过对2010至2016年间长三角地区七个重大赛会/活动(2010年上海世界博览会(世博会)、2013年南京亚洲青年运动会(亚青会)、2014年南京青年奥林匹克运动会(青奥会)、2014、2015、2016年三次国家公祭日、2016年杭州二十国集团财长和央行行长会议(G20峰会))的大气污染源管控前后的排放变化的分析,探究不同的短期空气质量保障方案对NOx排放的直接影响。本研究改进和发展了基于卫星观测的城市尺度高时间分辨率的NOx排放逆向表征方法。通过改进卫星遥感观测的NO2柱浓度数据处理过程,减小卫星观测的不确定性;结合由化学传输模式获得的NOx排放与NO2柱浓度之间的非线性关系和先验的“自下而上”排放清单,以处理后的卫星观测作为约束,估算后验的NOx排放结果;从而实现基于卫星观测的以9km×9km网格为空间分辨率、三天为时间分辨率的NOx排放的定量表征。基于可获得的局地尺度排放清单、地面观测数据和空气质量模拟,发现本研究后验排放结果比先验更接近局地尺度排放清单,后验排放的模拟效果也优于先验排放,从而验证了该方法的可靠性。本研究将各活动实施最严格的排放控制措施的阶段作为核心管控时段,将研究时间段分为核心管控前、中、后三个阶段,核心管控前和核心管控后为非核心管控期。基于上述划分,获得了各活动主办城市和重要周边城市在核心管控前、核心管控期及核心管控后的城市总NOx排放速率,发现在管控措施的影响下,大部分活动的主办城市核心管控期的NOx排放速率较非核心管控期有所降低。世博会空气质量保障方案的实施使得上海市NOx排放得到了有效的控制,对比核心管控期的最低排放速率和非核心管控期的最高排放速率,管控影响下上海市NOx排放的最大降幅达41.5%。2013年亚青会主办城市南京的NOx排放在核心管控前已经处于较低的水平,表明大多数排放管控措施在亚青会开幕之前已被较好的落实,管控影响下南京的NOx排放的最大降幅为24.7%。2014年青奥会期间,在管控影响下南京的NOx排放降低有限,最大降幅为12.7%,这可能是由于2014年起中国东部地区燃煤电厂陆续启动“超低”排放项目,有效降低了东部地区的NOx排放,减少了短期管控的排放削减空间,以及青奥会期间执行了相对较为缓和的交通源管控措施。基于2016年G20峰会期间杭州市的NOx排放速率变化发现,G20峰会的空气质量保障措施的实施并未使NOx排放减少,这可能是由短期管控措施和城市经济活动共同作用的复杂结果,也说明现有方法仍存在一定不确定性。2014、2015、2016年国家公祭日主办城市南京的NOx排放速率在管控的影响下最大降幅分别为64.3%、35.6%和14.0%,三次公祭日的管控力度逐渐降低与常规排放政策逐步完善共同作用,使三次公祭日的主办城市在管控影响下的排放变化幅度逐渐减小。综合多个赛会/活动的情况发现,随着年份推移,短期空气质量保障方案NOx排放的短期影响在逐渐减小。由于2010-2015年间常规排放控制政策的不断完善和严格,导致中国NOx排放显著下降,例如2015年全面“超低”排放政策的实施,大幅降低了电力等行业的NOx排放,特别是在经济发达地区的大型点源排放下降显著。由于电力行业是短期控制措施重点关注的部门之一,常规排放控制政策限制了短期空气质量保障方案削减NOx排放的潜力,导致近年赛会/活动的空气质量保障方案对NOx排放控制的效果有所减少。通过比较主办城市和周边地区整体的降低幅度,发现上海世博会是唯一主办城市的降低幅度显著大于周边地区的活动。可能的原因一方面是上海世博会开展联防联控措施的经验较少,周边城市的相互协调和配合机制尚不完善;另一方面是上海世博会开园时间长达6个月,周边地区很难一直维持与主办城市相同的管控力度。此外,部分其他活动周边地区的NOx排放速率在管控影响下的降低幅度大于主办城市,且随着年份的推移,主办城市的排放削减幅度逐渐缩小的时间点较周边城市更早,这表明相对于常规措施较为完善的主办城市,周边城市的减排潜力更大,短期管控的效果可能更为明显。随着中长期NOx排放控制的逐步推进,建议在未来加强对中小型排放源的管理和控制,进一步提升排放控制技术水平和排放标准,实现NOx排放的持续下降。
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