【摘 要】
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本文围绕燃煤烟气中脱硫这个研究热点,制备了负载变价金属Mn的NiAl类水滑石衍生氧化物催化剂,对其进行了一系列的物理化学性质表征,研究了催化剂脱除SO_2的性能和机理,探究了活性氧物种对所制备催化剂催化氧化SO_2过程的影响。主要的结论如下:(1)成功的制备出结晶度良好、有序性高的(Mn)NiAl类水滑石前驱体,经500℃煅烧后得到以NiO相为主的复合金属氧化物催化剂(Mn)NiAlO,通过计算得
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本文围绕燃煤烟气中脱硫这个研究热点,制备了负载变价金属Mn的NiAl类水滑石衍生氧化物催化剂,对其进行了一系列的物理化学性质表征,研究了催化剂脱除SO2的性能和机理,探究了活性氧物种对所制备催化剂催化氧化SO2过程的影响。主要的结论如下:(1)成功的制备出结晶度良好、有序性高的(Mn)NiAl类水滑石前驱体,经500℃煅烧后得到以NiO相为主的复合金属氧化物催化剂(Mn)NiAlO,通过计算得出7%MnNiAlO催化剂具有较小的粒径。Mn的掺杂使得催化剂微观花状形貌的片层结构厚度更薄,比表面积显著增加。(2)催化氧化SO2的反应与复合金属氧化物催化剂上的氧空位、活性氧及酸碱活性位密切相关。Mn的掺杂提升了NiAlO催化剂的氧化还原能力,产生更多的氧空位、活性氧和碱性位,更易于与SO2发生反应。同时显著增加了催化剂Lewis酸性位的数量,Lewis酸性位参与了吸附SO2的反应。(3)In situ FTIR实验证明,(Mn)NiAlO催化剂催化氧化SO2的过程中,表面的主要生成产物有硫酸盐、亚硫酸盐和SO3物种,其中硫酸盐的种类归属于双核双齿硫酸盐。7%MnNiAlO催化剂在双核双齿硫酸盐特征峰处具有最大的吸附峰面积,因此具有较好的氧化及储存SO2的能力。
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