论文部分内容阅读
铅卤钙钛矿材料因其载流子迁移率高、扩散长度长、材料成本低廉、制备工艺简单、全光谱吸收等优点被认为是目前最具竞争力的光伏材料之一。同时,由于铅卤钙钛矿材料具有荧光量子产率、发光色纯度高、发光峰可调等优异的特点,使其在发光二极管(Light-emitting diodes,LED)领域同样具有广阔的应用前景。但是要将钙钛矿发光二极管(Perovskite Light-emitting diodes,PeLEDs)投入到大规模商业化应用,仍需要解决很多问题。首先传统的铅卤钙钛矿发光二极管大都采用氧化铟锡(ITO)作为透明电极,但由于ITO价格昂贵且易碎等缺点,限制了PeLEDs在柔性和可穿戴设备领域的应用。其次,PeLEDs器件中普遍采用的空穴传输材料PEDOT:PSS具有很强的吸水性,因此很容易导致器件性能下降甚至失效。另外,发光器件中由于金属电极的使用会不可避免地造成金属/介质界面表面存在等离子体模式(SPPs)的能量损耗,使得器件的光取出效率降低。针对以上问题,本论文从PeLEDs的电极和内部结构出发,采用MoO3修饰的超薄Au电极替代ITO制备出了柔性有机/无机杂化PeLEDs。利用F4TCNQ掺杂的PTAA空穴传输层替代传统的PEDOT:PSS使PeLEDs器件效率得到大幅提高。在金属电极界面引入微纳结构激发表面等离子体模式进行耦合出光,提升全无机PeLEDs的发光效率。具体工作包括以下几个方面:1.利用SU-8和MoO3作为修饰层制备出超薄连续的Au薄膜取代ITO作为透明导电电极,实现了柔性PeLEDs的制备。由于SU-8表面含S悬挂键与Au原子的相互作用,可以有效地减少Au原子在衬底上的滑移,再引入MoO3作为种子层进一步抑制Au薄膜沉积时的Volmer-Weber生长模式,并且MoO3可以有效提升Au在特定可见光波段区间的透过率,从而实现了7纳米厚的超薄且超平滑的Au电极薄膜制备,该薄膜表面粗糙度为0.307nm,550nm处透过率为83%,方块电阻降低到13Ω/□。在器件制备过程中我们引入DMF溶剂退火的工艺来提升钙钛矿发光层的质量,最终制备出的柔性PeLEDs发光效率相比于ITO参比器件提升了13.4%,并且具有良好的机械强度和柔性,弯曲1000次后性能下降不到50%。2.利用F4TCNQ对空穴传输层PTAA进行P型掺杂。这种掺杂方式增加了PTAA HOMO能级的空穴浓度,进而使PTAA的导电性得到了增强。将P型掺杂空穴传输层应用于PeLEDs,相比于传统的PEDOT:PSS空穴传输层,P型掺杂PTAA在提高导电性的同时改善了沉积钙钛矿薄膜的表面形貌,钙钛矿薄膜无介孔、具有更高的荧光强度以及更高的结晶度。最后我们采用改进的DMF辅助旋涂法制备了高质量的无机CsPbBr3薄膜,并引入到钙钛矿发光二极管中,基于P型掺杂PTAA空穴传输层的器件最大效率相比于PEDOT:PSS空穴传输层的参比器件提高了48%。3.我们利用金属电极界面的周期性光栅结构有效地解决了PeLEDs器件中SPPs模式造成的能量损耗问题。我们采用纳米压印工艺制备了形貌良好、表面光滑并且周期均匀准确的一维周期性结构,并由真空蒸镀技术引入到PeLEDs当中,有效的激发了金属电极与有机材料界面的SPPs模式耦合出光,提高了器件的光取出效率,使PeLEDs器件效率提高了28%。