钴/四氧化三钴/聚吡咯(苯胺)吸附及催化转化二氧化碳的性能研究

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自19世纪60年代工业革命以来,人类文明进入了高度发达的新时期,尤其是进入21世纪,人类社会在各方面取得了长足的进展,但同时不可避免的带来了诸多问题,其中以环境问题最为突出。人类向大气中源源不断的排入大量的温室气体(主要是CO2)和其他有害气体,而CO2的消耗却没有发生多大改变,导致大气中CO2含量不断升高,如何使大气中CO2的含量降低至不会造成破坏性影响的浓度水平,成为科学家们近年来研究和关注的热点。近年来,有关金属氧化物在吸收和催化转化气体方面的应用屡见报端,其中以铝氧化物、钒氧化物,铁族氧化物、锆氧化物及其复合氧化物催化剂最为多见。具有尖晶石结构的复合金属氧化物在材料领域备受关注,由于其优良的光学、电学、磁学及催化性能而广泛应用于科学研究及工程领域。尖晶石型CO3O4因其特殊的结构和优异的光催化性能被广泛研究,在吸附、催化分解和转化CO2方面显现出诱人的应用前景;同时,含有碱性的胺类有机物质也被频频报道应用于吸收如CO2、H2S等一类酸性气体。导电聚合物,如聚苯胺、聚吡咯等也含有碱性基团,如果将导电聚合物包覆在尖晶石型金属复合氧化物表面,形成的二元复合物是否也对CO2等酸性气体具有优异的吸收性能?同时该二元复合物因含有磁性的氧化物具有易回收和重复利用等优点。基于该设想,本论文主要研究内容如下:(1)采用溶胶凝胶-自蔓延燃烧法、超声共沉淀法及硬模板法合成了掺杂其它金属原子的CO3O4;用模模板法合成了高度有序的介孔SiO2;并以介孔SiO2为模板合成了规整有序的镍掺杂CO3O4介孔材料;用原位聚合法合成了聚苯胺(PANI)、聚吡咯(PPy)包覆的C0304和镍掺杂C0304二元复合物。(2)利用X-射线衍射仪表征了样品的结构,用扫描电子显微镜和透射电镜观测样品的微观形貌和尺寸分布,用热分析仪测试样品的热稳定性能,用物理吸附仪测试样品的孔径、比表面积和吸附量大小,用微型石英反应床-气相色谱测试样品催化转化CO2性能。(3)研究表明:C0304和镍掺杂C0304具有典型的尖晶石结构,二元复合物中的氧化物和聚合物之间存在着明显的键合作用;制备的氧化物和复合氧化物都具有较好的分解和催化转化C02能力;复合物的热稳定性明显小于氧化物,且随氧化物含量的下降而减弱;由于组分间的协同效应,二元复合物比单纯氧化物具有更好的吸附CO2能力,其吸附容量随着聚合物的含量升高呈先上升后下降趋势,复合物的最大吸附量达到了1.7 mmol/g,表现出良好的吸附性能,有望在气体吸收领域获得实际应用。
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