【摘 要】
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石油的泄漏、工业含油污水的排放等造成的油污染会导致水资源的恶化,迫切需要开发高效的分离材料进行水的净化。近年来,超亲水性和水下超疏油膜因其优异的油水选择性和低膜污染而被大量研究。然而,对含有机染料和细菌的复杂油/水污水的一步分离策略和分离机理的研究却很少报道;另外油、染料和细菌通常会黏附在膜表面导致膜污染。为了解决膜功能单一和膜污染的科学问题,我们首次构筑了一种用于细菌/油/染料/水一体化分离和抗
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石油的泄漏、工业含油污水的排放等造成的油污染会导致水资源的恶化,迫切需要开发高效的分离材料进行水的净化。近年来,超亲水性和水下超疏油膜因其优异的油水选择性和低膜污染而被大量研究。然而,对含有机染料和细菌的复杂油/水污水的一步分离策略和分离机理的研究却很少报道;另外油、染料和细菌通常会黏附在膜表面导致膜污染。为了解决膜功能单一和膜污染的科学问题,我们首次构筑了一种用于细菌/油/染料/水一体化分离和抗细菌/油/染料黏附污染的H-PVDF@ZnO/Ag复合膜。本文的主要研究内容如下:（1）抗黏附复合膜的制备与表征:我们首先通过水热合成法在原始PVDF膜表面负载ZnO/Ag纳米粒子;以N,N-二甲基（甲基丙烯酰氧乙基）铵基丙磺酸内盐（DMAPS）作为抗黏附功能单体,甲基丙烯酸（MAA）作为染料吸附功能单体,丙烯酰胺（AM）和N,N′-亚甲基双丙烯酰胺（MBA）作为水凝胶合成单体,制备出了多功能亲水性水凝胶共聚物P（DMAPS-AM-MBA-MAA）。将预先制备的水凝胶共聚物喷涂于PVDF@ZnO/Ag膜表面,通过调控ZnO生长时间、纳米Ag浓度、水凝胶共聚物喷涂量等参数构筑了具有一定粗糙度和分层结构的复合膜。并通过FT-IR、SEM、EDS、XRD、XPS表征证明了H-PVDF@ZnO@Ag复合膜的成功制备。（2）抗黏附复合膜的油水分离性能及机理研究:表面润湿性结果表明H-PVDF@ZnO/Ag膜具备优异的超亲水性（WCA=0°）和水下超疏油性（UWOCAs>150°）;油水分离测试结果表明H-PVDF@ZnO/Ag膜对于各种水包油（O/W）乳液均保持较高的通量(>1700 L·m-2·h-1·bar-1)和分离效率（>99%）,展现了优异的油水分离性能;润湿性分析表明突破压力Δp的存在是油水分离的前提条件,分子动力学（MD）模拟分析结果表明水、油分子与膜的相互作用能和均方位移（MSD）的差异是影响油水分离的内部因素。（3）抗黏附复合膜的染料去除性能及机理研究:静态吸附和光降解、动态过滤实验的结果表明H-PVDF@ZnO/Ag复合膜对亚甲基蓝（MB）、甲基紫（MV）、罗丹明B（Rh B）阳离子型染料的去除效率均在99%以上。MD模拟、电子自旋共振（ESR）和紫外可见漫反射光谱（DRS）测试结果揭示了水凝胶的静电吸附和ZnO/Ag产生的活性氧（ROS）是H-PVDF@ZnO/Ag复合膜吸附和光降解协同去除染料的内在机制。（4）抗黏附复合膜的复杂污水净化和抗细菌/油/染料黏附性能研究:复杂污水净化测试结果表明H-PVDF@ZnO/Ag复合膜能够高效去除复杂污水中的油、染料和细菌,分离效率和通量分别高达99%和1500 L·m-2·h-1·bar-1;通过抗油污和细菌黏附测试结果表明H-PVDF@ZnO/Ag复合膜展现了优异的抗油污和抗细菌黏附性能,抗细菌粘附率达到99%以上;通过水下油黏附力、抑菌圈抗菌测试,以及构建相应的模型图,揭示了H-PVDF@ZnO/Ag复合膜的抗细菌/油/染料黏附污染机理,复合膜表面的亲水基团和ZnO/Ag纳米粒子赋予其低的油的附着力、较强的水化层作用、高效的光降解和抗菌性;复合膜用于工业实际污水的分离测试结果表明:净化后的水中细菌总数低于国家饮用水标准,COD浓度达到～40 mg·L-1,符合排放标准;耐久性测试结果表明:对于油水乳液,复合膜经过一系列循环过滤、化学腐蚀以及机械损坏测试后,仍然保持较高的分离效率（98%）和通量(1700 L·m-2·h-1·bar-1),UWOCAs依然保持在139°-153°;针对复杂污水,循环分离20次后的通量依然维持在1500 L·m-2·h-1·bar-1以上,通量恢复率（FRR）达到98.4%,MB的去除率保持在97%以上。耐久机理模型揭示了复合膜优异的耐久性归因于氨基树脂与水凝胶共聚物产生的较强的化学键合力和交联网络。
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