论文部分内容阅读
论文第一部分以四氯化碳为氯源,采用线-筒式脉冲电晕反应器,进行甲烷氯化反应。实验考察了频率、载气等不同参数条件对甲烷氯化反应的影响,实验结果表明:CH4和CCl4反应的主要产物是氯产物(CMS)和HCl,其中CH3Cl和CH2Cl2主要来源于甲烷;甲烷转化率和甲烷CMS产量随着频率的提高而提高,二氯甲烷选择性也随着频率的增大而增大,最大选择性为94.1%;甲烷转化率和甲烷CMS产量随输入电压升高而增大,22.5 kV后,甲烷转化率趋于稳定,反应初期,甲烷主要转化为CH2Cl2,随着输入电压的增大,选择性有所下降;甲烷与四氯化碳的摩尔比越大,甲烷CMS产量越多,但甲烷转化率越小,选择甲烷与四氯化碳的摩尔比为7.5较为合适;在同一电压下,线-筒式反应器对甲烷的转化效果明显比针-板反应器好;用针-板反应器代替线-筒反应器,二氯甲烷的选择性有所减小,且随着电压的增大,二氯甲烷选择性不断减小,减小幅度也不断增加;线-筒反应器体系结合Ti02催化剂对甲烷转化率和甲烷CMS产量略有提高但效果不明显,在这基础上加入外界的紫外灯,可以对甲烷产生较为显著的转化效果,可大幅度增加甲烷转化率及甲烷CMS产量。论文第二部分采用线-筒式反应器降解二氯甲烷模拟废气。研究结果表明:二氯甲烷去除率随电压的增大而增大;在氮气中加入2%的氧气,可以提高二氯甲烷的去除效果,但当氧气含量超过4%后,二氯甲烷降解效果明显低于氮气下的降解效果;二氯甲烷在氮气下的主要气相产物为HCl、CCl4、Cl2。当氧气加入后,二氯甲烷主要降解为:CO2、CO、COCl2、H2O、O3;在反应器中加入Ti02光催化剂,这明显提高了二氯甲烷去除率;在纯氮气和20%氧气条件下,其最大去除率分别可提高到95.2%、80.5%;二氯甲烷在纯氩气下的去除率远远高于相同条件的氮气条件,当电压为25 kV,二氯甲烷在氩气中的去除率达到99.8%;二氯甲烷的去除率随着浓度的升高而降低,从478 mg.m3下的87.3%减小到5139 mg·m-3下的48.0%,但其绝对去除量是不断提高,最后趋于稳定。