低分子量有机酸对铁光化学循环的调控机制及其水处理应用研究

来源 :东华大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:wc4854598
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着工业化的迅速发展,如何控制日益严重的水污染问题成为环境领域中的一个重要课题。本论文主要研究了光-芬顿反应对污染废水的处理。铁离子是光-芬顿反应中的主要试剂,不同价态和形态的铁元素对光-芬顿反应的处理效率起着非常重要的作用。水中低分子量有机酸(Low-Molecular-Weight OrganicAcids,LMWOAs)与铁元素共存时会影响铁元素的光化学循环,二元羧酸(Dicarboxylicacid, DCAs)就是其中最常见的一类LMWOAs。本论文系统地研究了不同DCAs对铁光化学循环的及光-芬顿反应的处理效率的影响,具体的研究情况如下:(1)在芳香烃类有机物的降解过程中的主要中间产物为LMWOAs,其中草酸(Oxal)和丙二酸(Mal)则是比较常见的产物。本文研究了Oxal和Mal对铁基光催化技术的影响,同时也考察了对罗丹明B(RhB)的光-芬顿降解效率的影响。结果发现RhB的降解效率与溶液中Fe(III/II)配合物的光活性以及Fe(II)配合物与H2O2反应密切相关。虽然草酸铁(Fe(III)-oxalato)配合物的光解可以产生O2-, HO2和OH等自由基,这些自由基的产生能够促进染料的降解,但是添加过多的H2O2却会淬灭草酸铁激发态,减少了自由基产生并降低染料的降解效率。与之相反,Mal的存在会大大抑制UV/Fe3+体系中染料的降解效率,主要是由于丙二酸铁(Fe(III)-Mal)配合物会取代原有的羟基铁(Fe(III)-OH)配合物成为Fe3+主要存在形态,但Fe(III)-Mal光活性差,因此Fe2+的光量子产率很低。本研究结果将加深我们对DCAs调控铁光化学及其环境效应的理解,而且还能够为选择铁离子配体用于光-芬顿氧化技术提供依据。(2)用Fe2+将高毒六价铬(Cr6+)还原成低毒的三价铬(Cr3+)是一种简单有效的去除Cr6+的方法。本文研究了短链二元羧酸(C2-C5:包括Oxal,Mal,丁二酸(Suc),戊二酸(Glu))存在下的酸性Fe3+/Fe2+溶液中Cr6+的光还原情况。经研究发现Cr6+的光还原效率也与Fe3+/Fe2+与DCAs配合物的光化学有关,Cr6+的去除率按从大到小的体系顺序依次为Oxal体系> Suc体系≈Glu体系> Mal体系。Fe(III)-oxalato配合物光解可以产生大量Fe2+和还原性自由基CO2-,而Fe(III)-Mal的光解时Fe2+的产量是所有Fe(III)-DCAs配合物中Fe2+的产量最低的,进而Cr6+去除效率最低。Suc和Glu对Fe3+溶液光还原Cr6+效率影响不大,原因归结于当Suc和Glu与Fe3+络合能力差,因此对溶液中Fe3+形态几乎没有影响,该研究对铁基光芬顿处理含铬废水的应用设计具有重要意义。(3)为了降低Mal对光-芬顿效率的影响,本文研究了不同波长范围紫外光对该体系的调控作用,表明短波紫外光可以促进Fe(III)-Mal配合物的光解。考察了pH、紫外光波长范围、Mal浓度、氧气气氛等因素对UV/Fe3+/Mal体系中Fe3+/Fe2+的循环情况以及Cr6+去除效率的影响;同时也考察了反应过程中乙酸根生成情况变化和体系中丙二酸的矿化率情况,初步揭示了Fe(III)-Mal配合物依入射光波长变化的光解机制。此外还研究了多种LMWOAs(包括Oxal,Mal,柠檬酸(Cit),酒石酸(Tar),丙酮酸(Pyr),乙二胺四乙酸(EDTA))对光-芬顿处理效率的调控,结果表明多LMWOAs存在时,体系的处理效率受溶液中LMWOAs与Fe3+的络合能力及Fe(III)配合物的光化学性能影响。在UV/Fe3+/Mal体系中添加Oxal可以大大提高处理效率,因为Oxal比Mal与Fe3+络合能力强,且形成Fe(III)-Oxalato配合物的光活性也大。而加入Pyr和EDTA调控时,Pyr与Fe3+的络合能力比Mal差,而Fe(III)-EDTA配合物光解并不生成氧活性物种,因此两者都无法提高其处理效率。Cit和Tar与Fe3+的配合物光解途径类似于Fe(III)-oxalato配合物,因此也会提高UV/Fe3+/Mal体系的处理效率。
其他文献
针对"数字电路"教学的现状和存在的问题,提出将Multisim和Proteus仿真软件融入到课堂理论教学中,利用Multisim和Proteus仿真软件设计课程教学实例仿真,使课堂理论教学与仿真
近年,我国航空旅游发展主要有以下几种形式:一是私用航空器旅游,它主要针对高端消费人群,这些人拥有自己的飞机(公务机、直升机、轻型飞机)。二是租赁类航空旅游。主要采用通用航空
报纸
研究背景血栓闭塞性脉管炎(Thromboangitis obliterans,TAO)又称Buerger病,是一种常见的周围血管疾病。其病因复杂多样,如生活环境寒冷潮湿、吸烟、感染、自身免疫系统紊乱以及遗传等。各种因素致使人体内皮功能障碍,诱发血管内血栓与血管炎的发生,最终形成血栓闭塞性脉管炎疾病。血栓闭塞性脉管炎主要临床表现为肢体青紫冰冷,麻木不仁,拘挛疼痛,严重者出现跛行甚至坏疽。目前对于血栓
原始性情绪感染理论认为,情绪感染是一个"情绪觉察—无意识模仿—生理反馈—情绪体验"的过程,情绪感染是一个由生理诱发情绪的过程。早在1884年,詹姆士和兰格就提出了情绪外
信息化的全面深化对我国现有城市社区治理提出新的要求。信息化时代的城市社区需要智慧治理,其不仅要实现智能化以提升社区"智力",更要通过和谐的治理主体关系与恰当的治理方
作品选取生肖动物“猪”这一元素为题材,结合我对于日常生活的所思与所想,用泥片成型的陶瓷工艺塑造方法为主,综合材料相结合的方式每天塑造一只”猪“的雕塑,伴着每日打卡式
船舶受损修理,按合同约定的程序进行招标看似简单,其实其中蕴藏着不少学问。在招标问题上,保险人与被保险人在修船期与价格之间的平衡问题上易产生利益冲突事故,因此保险事故
日益严格的排放法规以及能源的紧缺对内燃机的高效清洁燃烧提出了更严格的要求。汽油压缩着火作为一种新型低温燃烧模式,在对原机改动较小的前提下具有同时实现高效、低排的
$T第四届上海社会科学界学术年会马克思主义研究学科专场暨首届上海马克思主义研究论坛于12月7日在中共上海市委党校举行,该专场由上海市社联、中共上海市委党校、上海市邓小
学位
目的:探讨急性踝关节损伤X线临床检查意义。方法:随机抽选2016年12月—2017年12月我院接收并予以治疗的急性踝关节损伤患者82例,依据渥太华踝关节准则评定患者是否需要接受X