【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种可将存储在燃料和氧化剂中的化学能直接转化为电能的全固态能源转换装置,其具有能源转化效率高、燃料多样性以及环境友好等优点,近年来受到广泛关注。传统SOFC较高的运行温度使其在成本和长期稳定性方面存在很多问题,从而抑制了其商业化进程。然而降低SOFC的运行温度又会遇到电解质电导率低和电极催化活性差引起的电化学性能大幅降低的问题。近年来,一种以含锂氧化物为电极,氧化物
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固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种可将存储在燃料和氧化剂中的化学能直接转化为电能的全固态能源转换装置,其具有能源转化效率高、燃料多样性以及环境友好等优点,近年来受到广泛关注。传统SOFC较高的运行温度使其在成本和长期稳定性方面存在很多问题,从而抑制了其商业化进程。然而降低SOFC的运行温度又会遇到电解质电导率低和电极催化活性差引起的电化学性能大幅降低的问题。近年来,一种以含锂氧化物为电极,氧化物或碳酸盐-氧化物复合材料为电解质的新型结构的燃料电池由于其优异的低温（400～600℃）电化学性能受到广泛关注。我们近期的研究发现以Ni0.8Co0.15Al0.05LiO2（NCAL）作为电极,氧化物为电解质的新型结构燃料电池在550℃都取得了优异的电化学性能,且电解质离子电导率均远高于传统SOFC电解质材料。然而这种采用含锂氧化物电极新型结构的燃料电池电解质离子电导率大幅提升的机理尚不清楚。本论文以NCAL为电极研究了 GDC电解质离子电导率提升的机理,具体内容如下:（1）制备了结构分别为NCAL/GDC/Pt和Pt/GDC/Pt的GDC电解质支撑SOFC单电池,电池电化学性能测试结果显示以NCAL为阳极的电池最大功率密度是以Pt为阳极的电池32倍。利用交流阻抗谱粗略计算GDC电解质的离子电导率,发现以NCAL为阳极的电池中GDC电解质的离子电导率是以Pt为阳极的电池中GDC电解质离子电导率的3.3倍。通过对电化学性能测试前后电解质和电极材料的特性表征发现以NCAL为阳极的电池中GDC电解质离子电导率提升的主要原因由于NCAL 阳极在H2气氛中被还原生成的LiOH/Li2CO3扩散到电解质内部形成GDC-LiOH-Li2CO3复合电解质所致。EPR结果显示GDC-LiOH-Li2CO3复合电解质中的氧空位浓度显著高于纯GDC电解质,由此我们提出在GDC和LiOH/Li2CO3的界面处形成了阳离子富集的空间电荷层,其周围产生的高氧空位浓度区域是电解质中离子高速传输的通道,这也是NCAL阳极电池GDC电解质离子电导率大幅提升的主要原因。（2）研究发现NCAL阳极在性能测试过程中形成的LiOH和Li2CO3应该是在化学势差的驱动下以化学扩散的形成进入到GDC电解质内部。本论文分别以900、1100、1300和1550℃等不同烧结温度制备了厚度1 mm且致密度和微观结构不同的四种GDC电解质,以 NCAL 涂覆的泡沫镍为对称电极（Ni-NCAL）制备了结构为Ni-NCAL/GDC/NCAL-Ni的电解质支撑SOFC电池。通过电化学性能测试发现随着电解质烧结温度的升高,电池的最大功率密度大幅下降,电解质的离子电导率也显著降低。通过对电化学性能测试前后GDC电解质的特性表征发现随着电解质烧结温度的升高,电解质中GDC的晶粒尺寸越大,电解质也越致密,电解质内部进入的LiOH/Li2CO3的量也在逐渐减少,说明电解质离子电导率降低的原因与从NCAL阳极中进入到电解质内部的LiOH/Li2CO3的量直接相关。烧结温度比较低的电解质由于其内部GDC晶粒尺寸较小且比表面积较大,和LiOH/Li2CO3复合后形成的GDC-LiOH-Li2CO3复合电解质有效界面比较多,因此其离子电导率比在高烧结温度下形成的具有大晶粒且含有少量LiOH/Li2CO3的复合电解质高很多。（3）以Ni-NCAL为对称电极,分别混入不同比例LiOH或Li2CO3的GDC为电解质制备结构为 Ni-NCAL\GDC-x%LiOH（x=0,3,5,7）或 GDC-y%Li2CO3（y=0,5,10,30）\NCAL-Ni的电池。通过电化学性能测试发现直接在GDC电解质内部混入LiOH或Li2CO3并不能有效的提高电池的电化学性能,而在电化学性能测试过程中从NCAL阳极中扩散进入到GDC电解质的LiOH/Li2CO3对GDC电解质离子电导率的提升起到了关键作用。
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