温和条件阳极析氧催化剂的制备及特性研究

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本文提供了两种有效的电解质种类即硼酸溶液(pH=5.1),稀NaOH溶液和持续CO2气体组成的碳酸盐体系溶液(pH=8.3);分别在含Co2+、Mn2+的H3BO3溶液中原位制备了 Co-BAi(BAi表示无机硼酸)、Mn-BAi析氧催化剂;含Co2+、Ni2+的碳酸盐溶液中原位制备了 Co-Ci(Ci表示无机碳酸盐)析氧催化剂、Ni-Ci析氧催化剂;通过电化学方法制备了 WO3电极材料,并原位修饰Ni-Bi(Bi表示无机硼酸盐)催化剂形成新型WO3/Ni-Bi催化剂。主要的研究内容和结论如下:(1)温和条件(45℃、常压、近中性)下,1mmol/LCo2+的0.1mol/L H3B03溶液(pH=5.1),通过控制电位电解库仑法原位制备了 Co-BAi析氧催化剂,将析氧速率从4.55×10-3μmol/h提高到了 3.13×10-1μmol/h,平均析氧速率增加了约70倍;温和条件(室温、常压、近中性)时,1mmol/L Mn2+的0.1mol/LH3BO3溶液(pH=5.1),通过控制电位电解库仑法的方法,原位制备了 Mn-BAi析氧催化剂,Mn-BAi催化剂将析氧速率从4.55X 10-3μmol/h提高到了 1.13μmol/h,平均析氧速率增加了约250倍。结果表明:弱酸性环境可以满足原位制备析氧催化剂的要求。(2)温和条件(室温、常压、近中性)下,由稀NaOH溶液和持续CO2气体组成的碳酸盐溶液(pH=8.3)作为制备Co-Ci催化剂和Ni-Ci催化剂的电解质溶液;含1 mmol/LCo2+、Ni2+离子的碳酸盐溶液中,通过控制电位电解库仑法,获得了 Co-Ci催化剂和Ni-Ci催化剂。Co-Ci催化剂:电流密度为1mA/cm2时析氧所需过电位η = 395mV,原位析氧速率为24.42μmol/h;Ni-Ci催化剂:电流密度为1mA/cm2时析氧所需过电位η = 443 mV,原位析氧速率为17.33 μmol/h。(3)温和条件(室温、常压、近中性)下,通过电化学方法制备WO3电极材料,在含1mmol/L Ni2+的K2B4O7溶液中(pH=9.2)原位修饰Ni-Bi析氧催化剂,获得了新型WO3/Ni-Bi析氧催化剂。该催化剂具有优良的析氧催化性能:析氧速率为4.50μmol/h,电流密度为1mA/cm2时析氧过电位为258mV。
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