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金属-有机骨架材料(metal-organic frameworks,简称MOFs)是一种与沸石相类似的纳米多孔材料。其具有结构多样性、高比表面积与高孔隙率的特点。共价-有机骨架材料(covalent-organic frameworks,简称COFs)也是类沸石纳米多孔材料,除上述特征之外,还兼备密度比MOF材料小的优势。基于这些特征,这两类材料在气体分离、存储、药物载体等众多领域都受到了广泛的重视,并且有着良好的潜在应用。天然气相对于传统化石能源来讲利用效率更高、燃烧过程污染较少,目前已成为生产生活中需求量与日俱增的替代能源之一。但是天然气中除了主要组份CH4之外,还包括H2S等有害物质。H2S的存在会腐蚀其运输和存储设备、导致环境污染并损害人类健康。为了减少这些危害,需要对天然气中的H2S进行有效地分离,寻找合适的H2S吸附剂。MOF/COF材料正是两类备受关注且潜能巨大的吸附剂,因此,本论文选用巨正则系综蒙特卡罗(GCMC)方法对MOF/COF这两类材料进行计算。将计算化学引入到材料吸附分离性能的筛选上,打破了传统实验表征上的局限,既能大幅缩减筛选时间,还能节省实验资源,并为设计具有良好吸附分离性能的新型材料提供了理论依据。本文对33种具有水稳定性能的MOF材料和28种COF材料进行了H2S选择性和工作容量的计算与筛选,研究了具有优良选择性和工作容量材料的特征,并计算了不同H2O含量对材料选择性能的影响。主要内容如下：1.运用GCMC模拟方法,计算了MOF材料和COF材料在303K,0.01 MPa-1MPa压力范围内H2S选择性。从中筛选出选择性高的MOF/COF材料,分析材料特征,为设计优良性能的H2S吸附分离材料提供理论依据。2.计算了MOF材料和COF材料在变压吸附(PSA)与真空变压吸附(VSA)下的工作容量。从中筛选出工作容量高的MOF/CO F材料,并总结高工作容量的材料具有的共同特征。3.对比了MOFs与COFs的选择性及工作容量。通过对比研究发现,COF材料无论是在H2S选择性还是工作容量上,都比MOF材料略胜一筹,为将来寻找良好的H2S吸附分离剂提供了一定的方向。4.计算了混合气体中存在H2O分子时,MOF/COF材料对H2S的选择性和工作容量的变化。