In2O3稀磁氧化物半导体的局域结构与磁、输运性能

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In2O3稀磁氧化物半导体集光、电、气和磁学性能于一身,具有非常广阔的应用前景。最近几年,人们对如何调控In2O3稀磁半导体的各种性能进行了大量的研究,但是掺杂磁性离子的局域结构以及自旋相关的磁、输运性质等重要问题仍须进一步澄清。在本论文中,通过磁控溅射法在SiO2/Si(100)基片上沉积了Cr单掺杂、Fe/Cu共掺和Co/Cu共掺杂In2O3稀磁半导体薄膜。利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、同步辐射X射线吸收精细结构(XAFS)、Hall效应、电阻率-温度曲线(R-T)和磁性能测试(SQUID)等结构表征与性能测试方法系统地研究了In2O3稀磁半导体的结构与物理性能,主要有:1、Cr掺杂In2O3薄膜的结构分析显示,Cr离子以高自旋+2价离子取代In3+位,进入In2O3晶格,薄膜中不存在Cr相关的单质或氧化物第二相。Cr K边的多重散射理论计算进一步确定掺杂Cr离子第一近邻配位存在氧空位。Cr掺杂浓度较低的样品中存在金属-半导体转变的导电行为,但高浓度样品中只存在半导体导电行为,其导电机制符合Mott可变程跃迁模型,说明载流子是强局域的。磁性能显示样品饱和磁化强度随着Cr掺杂量增加先增大后降低,而电阻率单调升高,这表明样品具有的室温铁磁性不是由载流子介导机制引起的。样品的铁磁性是内禀铁磁性,可以用与氧空位有关的缺陷所产生的束缚磁极子模型来解释。2、系统地研究了Fe/Cu共掺杂In2O3薄膜的局域结构、磁输运学性能。研究结果表明:Fe以Fe2+和Fe3+离子取代In3+位,进入In2O3晶格,近邻壳层存在氧空位,样品没有Fe相关单质或氧化物第二相生成。掺杂Cu以单质或氧化物状态存在,没有进入In2O3晶格。Fe掺杂浓度较低时,样品出现金属-半导体转变导电行为;当掺杂浓度增加后,则完全表现为半导体导电特性。其导电机制在温度较低时由Mott可变程跃迁机制主导,高温时硬带跃迁则为主要导电机制。所有样品都具有明显的室温铁磁性,随Fe掺杂浓度的增加,饱和磁化强度增加,而载流子浓度则单调降低,这表明载流子为媒介的RKKY机制不是其铁磁性的来源。UV透射光谱发现样品禁带宽度随掺杂量升高而降低。共掺杂样品铁磁性是内禀的,主要由Fe取代In位产生,掺杂Fe离子之间发生的铁磁性交互作用与氧空位有密切关联,这表明铁磁性起源于束缚磁极子极化。Cu单质或氧化物可能会通过缩小束缚磁极子的范围来抑制铁磁性交互作用,氧空位数量降低也会抑制束缚磁极子产生。3、系统地研究了Co/Cu共掺杂In2O3薄膜的局域结构、磁输运学性能。结果表明:大部分掺杂Co原子以Co2+离子取代In3+位形式进入In2O3晶格中,且最近邻壳层存在氧空位。但还有少部分掺杂Co原子形成了Co单质,样品没有Co相关氧化物第二相生成。随着氧分压的增加,明显发现掺杂Co原子完全取代In3+位形式进入In2O3晶格中。掺杂Cu原子以单质或氧化物状态存在,没有进入In2O3晶格。所有样品都只具有半导体导电特性,其导电机制在低温区内由Mott可变程跃迁机制主导,高温区则符合硬带跃迁机制。样品都呈现明显的室温铁磁性,且饱和磁化强度随Co掺杂量升高而降低,载流子浓度则单调下降,这基本可以排除载流子介导引起的铁磁性。样品禁带宽度随掺杂量增加而降低。样品所表现出的室温铁磁性都是起源于Co取代In位的内禀铁磁性,而且氧空位对Co离子之间的铁磁性交互作用做出了非常大的贡献,束缚磁极子模型依然适用。但Co、Cu单质或Cu氧化物以及氧空位数目降低会抑制样品的铁磁性。
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