【摘 要】
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清洁能源的发展与使用是人类社会可持续发展的重要保证,电解水制备清洁能源H2是未来大规模制氢的最佳途径之一,但目前商业使用的电催化剂普遍为Pt、Ir、Ru等贵金属催化剂,其成本高昂,难以大规模推广。因此研发非贵金属电催化剂对电解水大规模制氢有重要意义。二硒化镍（NiSe2）和二硫化钼（MoS2）由于其储量丰富、低价易得、催化性能好等优点而备受瞩目。本论文以NiSe2和MoS2为研究对象,探究了纳米异
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清洁能源的发展与使用是人类社会可持续发展的重要保证,电解水制备清洁能源H2是未来大规模制氢的最佳途径之一,但目前商业使用的电催化剂普遍为Pt、Ir、Ru等贵金属催化剂,其成本高昂,难以大规模推广。因此研发非贵金属电催化剂对电解水大规模制氢有重要意义。二硒化镍（NiSe2）和二硫化钼（MoS2）由于其储量丰富、低价易得、催化性能好等优点而备受瞩目。本论文以NiSe2和MoS2为研究对象,探究了纳米异质结构电催化剂的可控制备方法,同时对异质结构进行调控来优化析氧析氢性能,并对催化性能提高的机制进行了研究。主要研究内容如下:（1）采用简便的两步水热法制备出了MoS2/NiSe2纳米异质结构催化剂。通过调控镍和钼原子的比例,调节MoS2/NiSe2异质结构中的协同作用,制得的镍钼原子比为1:1的MoS2/NiSe2-0.6催化剂在碱性溶液中有更优秀的电催化性能。样品在OER中20 m A cm-2的电流密度下过电位仅299 m V,在HER中10 m A cm-2的电流密度下过电位为141 m V,同时具有优异的耐久性。（2）为了改良MoS2/NiSe2异质结构自团聚以及导电性不佳等问题,我们选用氧化石墨烯（GO）为衬底,通过水热法在r GO上构建MoS2/NiSe2异质结构,成功制备出一系列MoS2/NiSe2/r GO复合材料。MoS2/NiSe2/r GO集合了r GO衬底良好的导电性和分散作用以及MoS2/NiSe2异质结构的协同作用,进一步优化了NiSe2和MoS2的电子结构,表现出比MoS2/NiSe2更为优异的性能,特别是MoS2/NiSe2/r GO-0.6样品,在OER中20 m A cm-2的电流密度下过电位低至277m V,Tafel斜率仅为107 m V dec-1,在HER中10 m A cm-2的电流密度下过电位为127 m V,Tafel斜率为59 m V dec-1。最后,该双功能催化剂用作阴极和阳极,在碱性溶液中仅需1.52 V的低电压即可提供10 m A cm-2的电流密度,且耐久性良好。（3）为了深入探究该镍钼体系催化剂具备高效催化性能的原因,通过结合水热法、电沉积法和溶剂热法在碳布上构建了NiSe2/MoS2异质结构。这种复合材料表现出对OER和HER的高活性,在OER中40 m A cm-2的电流密度下过电位为283 m V,在HER中10 m A cm-2的电流密度下过电位为155 m V。该镍钼体系在进行OER催化时倾向于NiSe2作为催化主体,会向其氢氧化物、氧化物转变,并且MoS2对NiSe2的电子结构调控提高了NiSe2的OER催化活性,而在进行HER催化时则倾向于MoS2作为催化主体,NiSe2对MoS2的电子结构调控促进MoS2的HER催化。上述材料的电催化全解水性能都处于目前已报道催化剂的前列。为可用于碱性介质中的高效双功能非贵金属电催化剂的开发提供了思路和借鉴。
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