(Pt)/BaCO3-CeO2/γ-Al2O3型NSR催化剂的制备与性能研究

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柴油发动机由于其燃油经济性好、良好的热效率等优点,已经引起了汽车行业的青睐。但是,在排放的尾气中含有大量的NOx气体,对环境造成污染的同时,也对人类的身体健康构成重大的威胁。因此,如何有效降低柴油发动机中NOx排放具有重要的意义。NOx存储还原(NOx Storage and Reduction,NSR)技术由于其对NOx具有较高的脱除效率且不需要添加额外的还原剂和占用体积小等优点,已经得到国内外学者的广泛关注,有望成为解决轻型柴油机中NOx排放问题的重要技术之一。然而,目前在NSR催化剂制备方面的研究相对较少。本文主要通过柠檬酸溶胶凝胶法在不同焙烧升温速率和不同pH值下制备各种催化剂,通过XRD、SEM、TEM、BET、FTIR、H2-TPR等一系列表征技术对所制备的NSR催化剂得进行研究,以此对催化剂的物相分布、微观形貌、比表面积和孔容孔径分布、所含的官能键以及催化剂的还原性能进行分析,以优化NSR催化剂显微结构与性能。之后通过搭建模拟气试验平台对NSR催化剂的NOx存储能力进行测试分析。得出如下主要结论:(1)对于在不同焙烧升温速率下得到的BaCO3-CeO2/γ-Al2O3催化剂,通过各种表征可以发现制备的NSR催化剂粉体为典型的介孔材料,其中Ba和Ce主要以BaCO3和CeO2形式存在,部分CeO2为无定形结构,且BaCO3和CeO2在载体表面均匀分布,并无明显团聚现象。当焙烧升温速率为6℃/min时,催化剂中BaCO3和CeO2组织更细、分布更均匀,催化剂的比表面积和孔容孔径也均达到最大值。同时,在此焙烧升温速率下获得的催化剂还原温度最低,催化剂的低温还原性能最好。(2)对于在不同pH值下制得的(Pt)/BaCO3-CeO2/γ-Al2O3催化剂,通过各种表征表明:催化剂中主要含有γ-Al2O3、BaCO3和CeO2三种相,而未发现Pt的衍射峰;在pH=5时,出现了许多长棒状物质,这可能是催化剂中Pt和Ce相互作用的结果,此时催化剂也拥有最大的比表面积和最优的孔结构。在H2-TPR图谱中,出现了明显的PtO2和CeO2的还原峰,且CeO2的还原由表相和体相还原组成。同样在该pH值下,PtO2和CeO2被H2还原的温度最低,即在酸性条件下催化剂具有较好的低温还原性能。(3)通过NOx存储实验可知,当焙烧升温速率和pH值分别为6°C/min和5时,催化剂与NOx反应时间最长,吸收的最多,存储性能也最好。同时,NOx曲线随着时间的增加缓慢升高,说明此时催化剂与反应气反应更加充分,催化剂存储NOx性能最好。
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