论文部分内容阅读
本文利用飞秒时间分辨荧光上转换技术研究了PM546染料分子的超快动力学过程。实验中测得PM546分子在甲醇、二甲基甲酰胺和丙酮溶剂中荧光强度随时间的演化曲线，采用多指数函数进行拟合得到相关超快过程时间常数，详细地讨论了浓度、溶剂性质对超快过程的影响。 实验中，首先测得了PM546分子在不同条件下的稳态荧光光谱，结果表明，溶剂极性的存在使得溶质-溶剂静电作用增强，从而导致荧光谱的红移；其次浓度的增加导致染料分子再吸收作用增强，同样会导致荧光谱的红移，但可调谐范围没有发生改变。我们对得到的荧光衰减曲线进行多指数拟合，获得了相关超快过程的时间常数，分析得到PM546染料分子液相中的超快动力学过程主要涉及到两个部分：一个为百飞秒量级的快过程，一个为皮秒量级的慢过程；百飞秒量级的快过程对应于ICT态内振动弛豫过程，甲醇分子中-OH会与染料分子中N原子形成氢键，促进该过程的发生；对于皮秒量级的上升过程，我们认为其为电子由局域激发态（LE）向电荷转移态（ICT）转移过程，即ICT态形成过程，溶剂极性的增大会使该过程加快。