【摘 要】
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Cu-SSZ-13分子筛催化剂因其优异的催化活性和水热稳定性,在柴油机尾气脱硝领域得到广泛应用。催化剂中良好的催化性能主要归因于活性中心的特定性质和空间限制。分子筛中硅铝比、活性组分等直接影响催化活性。因此,在实际应用中Cu-SSZ-13分子筛催化剂的硅铝比及活性组分的选择至关重要。但目前学者们对Cu-SSZ-13催化剂的硅铝比和改性研究仍停留在实验阶段,无法从微观角度对催化剂脱硝性能深入分析。因
【基金项目】
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国家自然科学基金（201802031）； 河北省自然科学基金青年科学基金（B2017202133）； 河北省高等学校科学技术研究青年基金项目（QN2017046）；
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Cu-SSZ-13分子筛催化剂因其优异的催化活性和水热稳定性,在柴油机尾气脱硝领域得到广泛应用。催化剂中良好的催化性能主要归因于活性中心的特定性质和空间限制。分子筛中硅铝比、活性组分等直接影响催化活性。因此,在实际应用中Cu-SSZ-13分子筛催化剂的硅铝比及活性组分的选择至关重要。但目前学者们对Cu-SSZ-13催化剂的硅铝比和改性研究仍停留在实验阶段,无法从微观角度对催化剂脱硝性能深入分析。因此本课题主要从理论计算角度出发,采用密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）对分子筛催化剂的脱硝性能及SO2转化进行理论研究,并结合实验方法进行验证。本文首先在42T Cu-SSZ-13分子筛上研究硅铝比对脱硝性能、SO2转化的影响,确定最优硅铝比后对其活性组分进行改性,并与实验方法相结合,为实际应用中催化剂的制备提供理论依据。主要得出以下结论:（1）硅铝比对Cu-SSZ-13催化剂脱硝性能的影响课题组前期研究得到硅铝比为41、20、13、9.5、7.4和6的SSZ-13催化剂,在此基础上探究硅铝比对分子筛脱硝性能的影响。在NO与NH2反应中,考察了NH2与NO直接发生解离得到N2和H2O和经HNNOH中间体结构,间接解离得到N2和H2O两种反应路径。由基元反应的反应能垒可以得到,不同硅铝比的Cu-SSZ-13分子筛上NH2与NO的反应均是经过HNNOH结构再解离得到的N2和H2O。在NO与NH反应中,考察了船式和椅式NHNO中间体结构解离生成N2和OH。在硅铝比为9.5的Cu-SSZ-13分子筛上脱除NO比较容易。（2）Fe、Ce改性对催化剂脱硝性能的影响对硅铝比为9.5的分子筛催化剂进行Fe、Ce改性,研究活性组分对催化剂脱硝性能的影响。与Cu-SSZ-13分子筛相比,在Fe-SSZ-13和Ce-SSZ-13分子筛上NO与NH2、NH的反应容易进行,这表明活性组分Fe、Ce可以提高催化剂的脱硝性能。（3）SO2在分子筛催化剂上的转化探究硅铝比及Fe、Ce改性对分子筛催化剂SO2转化的影响。研究发现,当Cu-SSZ-13分子筛硅铝比为9.5时,SO2与O反应生成SO3需要克服较大的反应能垒,这将可以有效抑制SO2转化为SO3;在Fe-SSZ-13和Ce-SSZ-13催化剂上SO2的转化需要克服较大的反应能垒。（4）催化剂的制备及性能评价利用水热合成法制备不同硅铝比的Cu-SSZ-13催化剂,并通过离子交换的方式对催化剂进行Fe、Ce改性。实验结果表明,硅铝比为10的Cu-SSZ-13分子筛催化剂表现出良好的催化性能,Fe、Ce改性后的分子筛催化剂有较高的催化活性和抗硫中毒性能。
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