氮掺杂多孔碳材料的合成及其应用研究

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多孔碳材料具有可控的孔隙结构和表面化学性质,被广泛应用于催化、吸附分离、传感、电化学等领域,通过改性、掺杂等方法可以进一步改善多孔碳材料的性能,提高其应用价值。其中氮是碳材料掺杂的理想元素,通过氮掺杂可以有效地改善碳材料的物理、化学等性质。本论文采用模板法合成了一系列具有多孔结构的氮掺杂碳材料,提出了合成机理,研究了其在硝基苯选择性加氢催化反应和SO2气体吸附等方面的应用。首先,以传统离子液体为碳、氮源,采用同步模板法一步合成了介孔氮掺杂碳材料。通过对碳材料进行结构和组成分析,提出了其合成机理,阐释了离子液体作为碳、氮源和结构导向剂在合成过程中的作用。研究了该材料对硝基苯选择性加氢制苯胺的催化性能,结果表明所制备的介孔氮掺杂碳材料具有良好的催化活性,其选择性和转化率分别达到97%和88.6%。初步探讨了介孔氮掺杂碳材料在硝基苯选择性加氢制苯胺过程中的催化机理。以AAO为模板,传统离子液体为碳、氮源,制备了具有介孔结构的氮掺杂碳纤维阵列。深入研究了TEOS的加入对孔径和孔体积的调控作用,提出了介孔结构含氮碳纤维阵列的形成机理。研究了该材料对SO2的吸附脱除能力,实验结果表明,所合成的介孔氮掺杂碳纤维具有良好的SO2吸附能力,对SO2的吸附容量与文献报道的活性碳纤维接近。为了降低合成成本,提高含氮量,本论文采用价格低廉的三聚氰胺作为碳、氮源, SBA-15为模板,制备了高含氮量的介孔—大孔碳材料,探讨了三聚氰胺甲醛树脂的聚合和碳化机理。该方法利用高含氮量三聚氰胺为原料,实现了碳材料中高含量N元素的原位掺杂,简化了合成步骤,降低了成本。将制备的高N含量的介孔-大孔碳材料用于吸附脱除SO2,研究了N掺杂对吸附脱除SO2的影响,结果表明该碳材料对SO2的吸附性能远高于商品活性碳纤维的吸附性能。以三聚氰胺为碳、氮源,更为廉价的二氧化硅球为模板,制备了高含氮量的介孔—大孔碳材料。研究了其对SO2吸附性能,探讨了SO2在碳材料表面的吸附机理,阐释了表面氮、氧等掺杂元素对材料吸附性能的影响。
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