【摘 要】
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含氮杂环吲哚类化合物作为常见的有机原料,在天然产物、农用化学品、材料和配体支架的合成中也具有很大的应用价值。吲哚酮类杂环化合物具有多种生物活性,如舒尼替尼、靛玉红等吲哚酮类药物分子是治疗肾细胞癌、慢性粒细胞白血病的特效药。烯烃的双官能团化,可以实现同一反应物中一步引入两种相同或不同的官能团,是一种高效经济的合成方法。因此,开发合成方法用于构建烯烃的双官能团类化合物在过去十年中受到了极大的关注。在前
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含氮杂环吲哚类化合物作为常见的有机原料,在天然产物、农用化学品、材料和配体支架的合成中也具有很大的应用价值。吲哚酮类杂环化合物具有多种生物活性,如舒尼替尼、靛玉红等吲哚酮类药物分子是治疗肾细胞癌、慢性粒细胞白血病的特效药。烯烃的双官能团化,可以实现同一反应物中一步引入两种相同或不同的官能团,是一种高效经济的合成方法。因此,开发合成方法用于构建烯烃的双官能团类化合物在过去十年中受到了极大的关注。在前人工作的启发下,我们以吲哚-3-甲醛、末端烯烃和过氧化物为原料,设计制备了两种不同类型的光催化剂,通过烯烃的双官能团化反应,实现了含吲哚酮结构单元的有机化合物的绿色合成。本文首先以构建吲哚酮类药物中间体均相催化的机理为出发点,制备了一系列的单电子转移均相光催化剂fac-Ir（ppy）3、Ir（dtbpy）（ppy）2PF6、4CzIPN,在可见光均相催化剂的作用下,以各类吲哚-3-甲醛、末端烯烃和氢过氧化物为底物一锅法合成吲哚过氧酮双官能团类化合物。并且在最优条件下对均相催化剂的催化性能进行研究。以构建吲哚酮类药物中间体非均相催化的机理为出发点,利用葡萄糖还原法制备立方形的Cu2O半导体光催化材料,同时采用水热法用硫代尿素作为S元素的来源,对Cu2O进行改性。并用TEM、EDS、XRD以及紫外红外吸收光谱表征其形貌、元素组成以及可见光吸收能力。用制备的Cu2O材料为非均相光催化剂,以吲哚-3-甲醛,过氧化物和末端烯烃为原料,实现吲哚酮类化合物的绿色合成。在上述S改性Cu2O的基础上,试想通过降低Cu2O的晶化程度,以此来增强Cu2O的可见光吸收能力和光氧化还原能力,因此通过化学沉积法用尿素作为N元素的来源对Cu2O进行了改性处理,并用TEM、EDS、XRD以及紫外红外吸收光谱表征其形貌、元素组成以及可见光吸收能力。用Cu2O·N替代Cu2O·S做光催化剂,在不改变反应物的情况下探究Cu2O·N的非均相光催化效果。
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