随着尿素制氨技术的日渐成熟,尿素逐渐用于SCR系统的还原剂制备。催化剂可以促进尿素热解中间产物HNCO的水解,提高尿素的产氨率,降低反应能耗。为了进一步探究金属氧化物催化剂对尿素热解制氨的影响规律,本文从研究尿素催化热解制氨机理着手,对影响尿素热解制氨产率的因素进行工艺参数以及催化剂成分的具体研究;以设计流场、温度场合理的尿素催化热解炉为出发点,利用CFD软件对所设计尿素热解炉进行不同参数下的优化选择。主要研究结果如下:尿素固体热解的研究表明:在室温-300℃的温度区间内尿素晶体主要产生NH₃和少量的CO₂,且尿素在300℃完全转换为其他产物,300-400℃温度区间内主要生成HNCO气体,热解残留物主要是以三聚氰酸为主的含氮杂环有机化合物,450℃时,热解残留物基本反应完全。催化剂TiO₂可以同时使得尿素及其热解中间产物三聚氰酸的热解向低温侧偏移,缩短反应进程,HNCO气体与水蒸气在催化剂TiO₂的表面易发生反应。尿素热解第一阶段过程中动力学研究的结果显示,纯尿素热解第一阶段的活化能E为113.25 kJ·mol^-1,在催化剂TiO₂的作用下,活化能E为77.42 kJ·mol^-1,说明催化剂TiO₂可以有效地降低尿素热解反应的活化能,加快尿素第一步热解的反应速率。在小型实验装置上,对尿素溶液催化热解制氨的实验工况进行了优化选择,最终确定了热解温度350℃、载气流量1.0L、50%尿素溶液初始浓度和空速18000h^-1的最佳实验工况。在单组分催化剂的活性方面,TiO₂和ZrO₂具有较好的催化效果,在300℃以上的实验工况下,二者的催化效果基本趋于一致。Al₂O₃的催化效果仅次于TiO₂,两种不同硅铝比的分子筛次于Al₂O₃,SiO₂基本没有催化效果。以锐钛型TiO₂为载体的复合催化剂方面,在200℃和250℃的温度工况下,催化剂的活性依次为:5Cu-TiO₂>5Fe-TiO₂>TiO₂>1V5W-TiO₂>3V5W-TiO₂;在300℃以上的温度工况下,催化剂活性的顺序为:TiO₂>5Cu-TiO₂>5Fe-TiO₂>1V5W-TiO₂>3V5W-TiO₂。成型催化剂的机械性能主要受成型剂的添加影响,实验中发现玻璃纤维为成型剂所制备催化剂有着较好的机械性能。机械性能得到提高的同时,催化剂活性有所降低。尿素热解炉数值模拟的结果显示:6片涡流导流板加中心实心小圆柱和外圆柱面具有最佳的旋流强度和较小的速度相对偏差。减小喷枪伸入炉内尺寸可以有效地缩短液滴的蒸发段高度,提高尿素热解炉主体段的平均温度,有利于HNCO气体与水蒸气的催化反应。均流板的布置对热解炉有一定的整流作用,使得均流板下方的流场较为均匀,而且液滴在炉内形成较好的旋流效果。