石榴石结构固体电解质Li5La3M2O12(M=Nb、Bi)的低温合成和性能表征

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传统锂离子电池中使用的有机液体电解质容易出现漏液,存在突出的电池爆炸等安全隐患,无机固体电解质用于锂离子电池在近年来得到较快的发展。而具有石榴石结构的锂离子无机固体电解质Li5La3M2O12(M=Ta、Nb)克服了LISICON、NASICON型、钙钛矿型无机固体电解质的电化学稳定性差、易与电极材料发生氧化还原反应等缺陷,在未来的全固态的锂离子电池、锂空气电池等领域有着广阔应用前景。本文选用石榴石结构的Li5La3Nb2O12和Li5La3Bi2O12作为研究对象,探索制备方法和制备条件对材料的离子电导率、致密度、微观结构等性能的影响。采用溶胶-凝胶法制备石榴石结构的Li5La3Nb2O12,考查了不同温度下制备的样品材料的X射线衍射图,获得煅烧制备Li5La3Nb2O12的最低温度,发现溶胶-凝胶法制备样品只需在700℃下煅烧6h,传统固相合成法制备Li5La3Nb2O12的最低温度为950℃。扫描电镜分析结果表明,在900℃煅烧6h的Li5La3Nb2O12样品圆片具有较好的致密度,交流阻抗分析计算得出此条件下制备的样品的锂离子电导率σLi(22℃)=1.0×10-5S/cm。Li5La3Nb2O12与锂离子电池常用的正极材料LiMn2O4和LiCoO2在900℃的环境下仍表现出良好的稳定性,与金属锂间也具有较高的化学稳定性。溶胶-凝胶法制备石榴石结构锂离子电解质Li5La3Bi2O12,扫描电镜分析样品620℃下煅烧6h制备的样品具有较高的致密度,交流阻抗图谱分析并计算得到样品材料的锂离子电导率6Li(22℃)≈2.0×104S/cm,高于固相合成法制备的样品的离子电导率,可能是由于溶胶-凝胶法制备的Li5La3Bi2O12固体电解质的致密度要高于高温固相法制备的Li5La3Bi2O12。Li5La3Bi2O12与锂离子电池中正极材料LiMn2O4在高于450℃时不稳定,但与LiCoO2在650℃的环境下仍保持稳定。
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