【摘 要】
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随着经济和社会的快速发展,我国能源的总体消耗量也不断快速增长,煤炭、石油等化石燃料在满足我国巨大能量需求的同时,也带来了一系列严重的环境污染问题。太阳能作为一种取之不尽、用之不竭的清洁可再生能源,是有效替代传统化石能源的重要能源,但由于波动性大等原因,需要与储热系统相结合才能实现持续稳定的应用。本文以SnO2/Sn/CH4为金属氧化物甲烷热化学循环反应物质,对该太阳能热化学循环储热的可行性进行分析
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随着经济和社会的快速发展,我国能源的总体消耗量也不断快速增长,煤炭、石油等化石燃料在满足我国巨大能量需求的同时,也带来了一系列严重的环境污染问题。太阳能作为一种取之不尽、用之不竭的清洁可再生能源,是有效替代传统化石能源的重要能源,但由于波动性大等原因,需要与储热系统相结合才能实现持续稳定的应用。本文以SnO2/Sn/CH4为金属氧化物甲烷热化学循环反应物质,对该太阳能热化学循环储热的可行性进行分析,进行了氧化还原动力学、热力学循环特性等方面的系统性研究。采用密度泛函理论第一性原理的计算方法,利用Materials Studio 8.0软件DMol~3模块和CASTEP模块,对SnO2/CH4还原反应进行晶胞模型的搭建和体系相关能量的第一性原理计算,构建SnO2与CH4的分子晶体结构,进行微观反应路径的研究。针对可能的各条反应路径,计算各路径反应能及能垒,结果表明CH4中的氢原子先还原SnO2,碳随后还原SnO2。然后,分析了甲烷分子与二氧化锡晶体反应,模拟计算得到四次解离氢及产生H2和CO所需的能垒和反应能,在各解离氢步骤中,甲烷第二次解离H能垒为52.868 kcal/mol,是反应速率限制步骤,即决速步。为验证SnO2/Sn/CH4太阳能热化学循环的反应的可行性,搭建相应的实验台,设计实验内容与方案,对该蓄热循环的还原反应进行实验研究,得到了反应温度及气体浓度对反应产物的影响规律:随着温度的上升,所得到的H2浓度和CO浓度越来越大;随着气体中甲烷占比的升高,反应生成的H2浓度和CO浓度都随之升高。工况为CH40.2L/min、N20.8 L/min,H2浓度在温度为700℃时最高达到2338 ppm,温度为850℃时最高达到23543 ppm;CO浓度温度为700℃时最高达到85 ppm,温度为850℃时最高达到556 ppm。最后采用HSC Chemistry 6.0软件模拟,对SnO2/Sn/CH4热化学循环反应体系在不同温度、不同压力、不同物料比下进行了热力学平衡和循环效率计算。得到氧化还原温度、反应物配比、还原反应器中气体压力对物质组分的平衡、能量升级因子U和太阳能燃料转化效率的影响。在R=2,X=2,Tred=1260℃,Toxi=25℃情况下可获得最大的太阳能燃料转换效率为0.5。以上研究为SnO2/Sn/CH4的太阳能热化学蓄能循环体系应用提供理论依据。
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