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Li-Mg-N-H储氢体系因其在较温和的条件下具有良好的可逆储氢性能和较高的储氢容量，成为近年来储氢材料领域的研究热点之一。该体系的理论储氢容量可达到10.6wt.%，并且能够在473K下实现可逆吸/放氢。然而，Li-Mg-N-H储氢体系存在吸/放氢动力学性能差的缺点，限制了其应用范围。为了改善该储氢体系的储氢性能，本文选择了稀土和过渡金属化合物作为添加剂，通过球磨处理方法制备了一系列2LiNH2+MgH2体系与添加剂组成的复合材料，系统地研究了复合材料的微观结构和储氢性能，探讨了复合材料的吸/放氢反应历程以及添加剂在吸/放氢过程中的催化机制。制备了MgH2+xLaH3(x=0、0.02、0.04和0.06)复合材料，研究了LaH3在材料吸/放氢过程中的催化机制。发现MgH2+0.04LaH3复合材料的可逆吸/放氢量在548K时可达到5.1wt.%，其动力学性能显著提高。这是由于在放氢过程中LaH3转变为LaH2.3，引起材料晶胞体积的收缩，从而促进MgH2放氢。制备了2LiNH2+MgH2+0.05REH3(RE=La，Ce和Pr)复合材料，研究表明，与2LiNH2+MgH2体系相比，添加稀土氢化物复合材料的初始放氢温度和吸/放氢动力学性能均明显改善。其中2LiNH2+MgH2+0.05PrH3复合体系的初始放氢温度达到395K，同时具有更高的放氢速率。结构分析表明，加入稀土氢化物添加剂在复合材料的放氢过程中生成了稀土氮化物，该氮化物对2LiNH2+MgH2体系的可逆吸/放氢性能具有明显的催化作用。添加铈化合物显著增强了2LiNH2+MgH2体系的吸/放氢动力学性能，并降低了体系的操作温度。与2LiNH2+MgH2相比，2LiNH2+MgH2+0.05CeF3复合材料的初始放氢温度从413K降低至390K，在433K温度下100min内的放氢量从2.27wt.%提高到3.37wt.%。2LiNH2+MgH2+0.05NbH复合材料在433K下100min内的放氢量提高了0.29wt.%，初始放氢温度降低了21K。2LiNH2+MgH2+0.05NbF5复合材料的初始放氢温度从413K降低至387K，与2LiNH2+MgH2体系相比降低了26K。根据稀土和过渡金属化合物添加剂对2LiNH2+MgH2体系储氢性能的影响特性和作用机制的差异，采用球磨方式制备了两种不同稀土和过渡金属化合物的LaH3-TiH2以及CeF3-NbH复合添加剂，分别研究了复合添加剂对2LiNH2+MgH2体系储氢性能的影响。与单一添加剂相比，复合添加剂的增强作用是通过稀土元素和过渡金属元素与氨基化合物中的N共同产生作用，进一步改善了2LiNH2+MgH2体系的储氢性能。添加LaH3-TiH2以及CeF3-NbH复合添加剂后，2LiNH2+MgH2复合材料的初始放氢温度分别为386K和390K，均低于2LiNH2+MgH2体系以及添加单一添加剂的复合体系。