239,240Pu和129I是最为重要的长寿命的放射性核素,虽然两者主要来自于大气核武器试验和核燃料后处理厂的排放,但是由于它们物理化学性质不同在环境中行为也不相同,因此可从不同的角度研究核活动对环境的影响。239,240Pu具有高的辐射和生物毒性,是环境辐射危害评价中最重要的核素之一,也可用于甄别和重建早期核活动释放的放射性核素对环境放射性水平的贡献。由于碘具有易挥发、高水溶性和易在甲状腺富集的特性,129I能够评估核事故时向环境中释放的高剂量短寿命的放射性碘(如131I)对人体和环境的影响,也可用于环境示踪剂鉴定海洋中水团的来源,研究不同来源水团之间的交换和相互作用。本文建立和改进了适合于中国土壤的钚同位素、海水中129I形态和低水平降水中129I的分析方法,成功研究了我国陆地环境中Pu同位素的组成、分布和主要来源,为建立我国环境钚同位素背景值提供了第一批数据,利用129I及其形态示踪研究了南极129I来源和南极海域水团交换和性质。通过研究得出如下主要结论:1、我国表层土壤239,240Pu浓度具有明显的地域分布差异,高纬度地区(40°N-50°N)浓度明显大于中低纬度地区。新疆罗布泊核试验场及下风向地区表层土壤的239,240Pu浓度范围为0.03-2.26 m Bq/g,其中最高值出现在甘肃玉门地区,为2.36-2.66 m Bq/g,这可能与当地核活动有关。我国其它地区(西北部分地区、东北地区、华中地区、华东和华北地区和华南和西南地区)表层土壤中239,240Pu浓度为0.01-0.64 m Bq/g,虽然浓度变化较大,但与同纬度其它地区比较并没有发现特别高的钚沉降区域,如此大的差异可能主要归因于不同沉降通量、气候、地理以及土壤类型差异,也可能与人为扰动有关。新疆罗布泊核试验场地区表土样品和剖面样品中240Pu/239Pu原子比值为0.18-0.21,平均值为0.19±0.01,与全球沉降比值相近,表明我国罗布泊核试验对罗布泊地区放射性沉降贡献有限。而在其下风向的玉门地区两个高钚浓度表层土壤样品中240Pu/239Pu原子比值与武器级钚同位素比值接近,表明其存在除核武器试验全球沉降和我国罗布泊核试验沉降外的其它来源。除新疆罗布泊及周边地区外,我国西北地区、东北地区、华中地区、华东和华北地区和华南和西南地区的土壤环境中的240Pu/239Pu平均比值分别为0.19±0.03、0.19±0.02、0.18±0.02、0.19±0.02和0.18±0.01,与全球沉降水平一致,说明我国大部分地区土壤中Pu的来源为全球沉降。2、2011年1月南极降雪中129I浓度为(2.0-7.6)×106 atoms/L,129I/127I原子比值为(0.8-9.5)×10-10,无明显空间差异。与全球不同地区降水中129I水平比较,南极地区降雪中129I水平最低,但仍远高于天然生成的129I水平,其129I主要来自于1945-1980年的全球核武器试验释放的129I沉降及其南半球地表中129I颗粒的再悬浮和植被中129I的二次释放。3、南极表层海水中129I浓度和129I/127I的原子比值变化差异较小,分别为(0.90-3.56)×106 atoms/L和(0.56-1.98)×10-11,深度分布海水中129I浓度为(0.09-4.59)×106 atoms/L和129I/127I比值为(0.34-2.82)×10-11。海水中129I/127I原子比值均远高于核活动前天然129I初始值(1.5×10-12),说明南极海水中129I主要来源是人类核活动的释放,特别是1945-1980年全球核武器试验释放的129I沉降。系统分析了南极不同海域水团性质,结果表明阿蒙森海东部开阔海域和阿蒙森海西部海域129I-/129IO3-比值和127I-/127IO3-比值相近,说明该海域达到同位素平衡状态,可能归因于129I主要来源于早期核武器试验沉降,长时间的交换和地球化学转化,使得它们的化学形态趋于一致。阿蒙森海东部沿海地区127I-/127IO3-比值和129I-/129IO3-比值和变化范围较大,说明了沿岸地区的碘酸根的还原为碘离子的过程相对阿蒙森海中部的开阔海域快。而德雷克海峡海域、别林斯高晋海域、阿蒙森海中部海域和罗斯海的碘的形态转化是一个极其缓慢的过程。