铝硅酸盐聚合物微观独特的笼状类沸石结构,对金属离子有良好的吸附固定作用,是一种良好的吸附与固封材料,在核废料处理领域有巨大的应用潜力。但其目前作为吸附剂在吸附效率和吸附速率上仍有提升空间,吸附机理尚不明确,而作为固封体由于其较低的早期强度且浸出率受浸出环境中其他离子的影响较大,大大限制了其实际工业化应用。鉴于此,本文在偏高岭土基铝硅酸盐聚合物制备的基础上,通过发泡剂、促凝剂、及疏水剂的改性以提高其吸附速率、早期强度、长期耐久性及在复杂环境中的固封性能。系统的阐述了以上添加剂对铝硅酸盐聚合物组织结构、物相组成、力学性能的影响,并通过吸附试验、毒性浸出试验及低放废物短期浸出试验着重探究了添加剂改性后铝硅酸盐聚合物对模拟放射性核素Cs+的吸附机制与浸出机制。首先分别以K12、H2O2、Al粉作为发泡剂以Na2O·1.8Si O2为碱激发溶液合成多孔铝硅酸盐聚合物（NGP）,当发泡剂的添加量分别为3%、2%、0.2%时,多孔铝硅酸盐聚合物的显气孔率达到70%且抗压强度大于0.5MPa。引入发泡剂不改变铝硅酸盐聚合物的物相组成,但不同发泡剂得到的多孔微观结构不同,以H2O2、Al粉作为发泡剂可得到更有利于水溶液扩散浸透的梯度多孔结构。对不同结构NGP进行Cs+吸附试验,发现吸附速率随着吸附时间的延长而降低,并且吸附速率由大到小为粉体NGP、多孔NGP、实体NGP。通过分析多孔NGP与实体NGP的吸附动力学,发现相较准一级动力学模型,两种结构NGP的吸附过程均对准二级吸附动力学模型拟合优度更高,主要呈现出化学吸附的特征,其对Cs+的吸附是由外扩散（液膜扩散）与内扩散共同控制,且扩散的限速阶段为外扩散阶段。随后研究了不同水玻璃模数及促凝剂添加量对铝硅酸盐聚合物组织结构和力学性能的影响,结果显示水玻璃模数在1.0-1.8的范围内对NGP无论物相组成、显微形貌以及不同时期的力学性能影响均不显著。而促凝剂的添加可显著提高铝硅酸盐聚合物早期力学性能,当促凝剂添加量达到32%时,所制备铝硅酸盐聚合物的室温养护4小时抗压强度大于7 MPa,符合我国国家标准GB14569.1-2011中对固化体力学性能的要求。毒性浸出试验与短期浸出试验均表明促凝剂的添加会降低NGP的固封性能但当其含量不超过32%时,对浸出率影响不大;并且当促凝剂添加量达到64%时,浸出因子L依然大于9,均可达到加拿大环保局受控使用的标准。最后以全氟硅烷为疏水剂制备出了表面与水接触角高达135°的疏水铝硅酸盐聚合物,且随着疏水剂含量的增加无论初始浸透率还是最终吸水率均降低,当添加量达到3%时,初始浸透率与吸水率降低最为显著,分别为0.0060 mm·s-1/2与2.5152mm,比纯铝硅酸盐聚合物分别降低70%和31%。短期浸出试验结果表明疏水剂的添加量达到3%时,可有效降低去离子水与参考盐水环境中Cs+在NGP中的浸出速率、累计浸出率以及有效扩散系数,显著提升铝硅酸盐聚合物在复杂环境中对Cs+的固封性能。