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化石能源燃烧过程中所排出的大量CO2引发的环境变化问题已成为全球关注的焦点。除了提高能量利用效率、开发可再生能源等达到CO2减排的目的以外,CO2的捕获与封存技术(CCS)具有兼顾能源供给安全与实现温室气体减排的潜力。工业中用来分离气体中CO2的主要技术有：吸附,吸收,深冷和膜分离等。其中,吸附法具有能耗低以及操作灵活等优点,在CO2捕集领域得到了广泛的研究。本论文主要采用5A分子筛为CO2选择性吸附剂,通过实验和模拟研究了吸附法捕集烟道气中CO2的工艺。主要研究内容分为以下两个部分：(1)CO2和N2吸附基础研究。通过磁悬浮天平测量了CO2和N2在5A分子筛上的吸附平衡等温线。通过固定床吸附突破曲线和解吸实验,研究了C02和N2在5A分子筛上的吸附动力学。分别建立了CO2/N2在5A分子筛上的吸附平衡和吸附动力学的数学模型。采用经典的Skarstrom变压吸附工艺(VSA)进行了单塔VSA分离CO2/N2的研究。通过实验和模拟考察了不同进料流速、CO2进料浓度、吸附压力以及真空压力对VSA过程性能的影响。建立了多塔VSA的工艺模型,并通过模拟研究了多塔VSA以及两级VSA分离CO2/N2的性能。考察了变温变压耦合吸附(VTSA)分离CO2/N2的工艺。探索了不同解吸温度和真空度下VTSA捕集烟道气中CO2的可行性。其中,通过两级VSA工艺,可以将CO2的浓度由15%浓缩到96%,同时具有91.9%的回收率。而采用VTSA工艺,可以得到93.4%的CO2产品气体,回收率为95.4%。(2)燃煤电厂烟道气中CO2的吸附捕集。在上海申能星火热电厂搭建了三塔八步的VSA实验装置,该装置所填充5A分子筛的质量为282kg。通过实验和模拟研究了实际电厂烟道气环境中CO2吸附捕集工艺的经济可行性。通过实验结果对多塔VSA捕集烟道气中CO2的模型进行了验证,表明数学模型可以用于进一步的优化设计。在燃煤电厂实验测得的CO2捕集的能耗与文献中报道的VSA工艺的能耗较为接近,并且远低于吸收法的捕集能耗。而随着进料烟道气的处理量的增加,产品气体中CO2的浓度增加而回收率减少,捕集的能耗也可以进一步降低。总之,5A分子筛具有较高的C02吸附容量和选择性。通过对吸附工艺的优化设计,可以得到很好的CO2分离性能。由三塔八步的VSA工艺,从46.ONm3/h的燃煤电厂烟道气中捕集得到了85%的CO2纯度和79%的CO2回收率,CO2捕集的能耗为2.37MJ/kgCO2。随着吸附工艺的进一步优化以及吸附剂吸附性能的提高,吸附法有望成为一种很有前景的大规模捕集烟道气中CO2的技术。