【摘 要】
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作为一种为全球发展提供动力的能源,石油是全球使用量最高的化石燃料。但是石油燃烧后产生的硫氧化物,排入环境后会引起污染问题,而且影响人类的健康。因此,更为严格的环保法律相继出台,燃油的超深度脱硫(硫含量<10 ppm)已经变成十分迫切的研究课题。工业上应用的燃油脱硫工艺主要是加氢脱硫,但传统的加氢脱硫工艺反应条件严苛,能耗成本大,对非杂环类硫化物及杂环类中的噻吩脱除效果较好,对于芳香族硫化物中
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作为一种为全球发展提供动力的能源,石油是全球使用量最高的化石燃料。但是石油燃烧后产生的硫氧化物,排入环境后会引起污染问题,而且影响人类的健康。因此,更为严格的环保法律相继出台,燃油的超深度脱硫(硫含量<10 ppm)已经变成十分迫切的研究课题。工业上应用的燃油脱硫工艺主要是加氢脱硫,但传统的加氢脱硫工艺反应条件严苛,能耗成本大,对非杂环类硫化物及杂环类中的噻吩脱除效果较好,对于芳香族硫化物中的二苯并噻吩(DBT)及其衍生物,则很难将其完全去除。而氧化脱硫可以在温和条件(常温,常压)下高效除去油品中的有机硫化物(二苯并噻吩及其衍生物等)。因此,通过氧化法实现深度脱硫是一个十分重要的课题。本论文主要研究球磨法合成负载型离子液体催化剂及其在燃油氧化脱硫体系中的使用。(1)制备了CnPMo/SiO2-BM(n=4,8,12,16)催化剂,并且探查了不同碳链长度的CnPMo(n=4,8,12,16)在以双氧水做氧化剂时,对燃油中硫化物的催化效果。研究结果表明,碳链最长的C16PMo/SiO2-BM催化效果最好。在以双氧水作氧化剂的情况下,催化剂质量为0.02 g,氧硫比为3,温度60°C时,反应30 min后,对DBT的去除率能达到99.5%;(2)合成m-C16PW/SiO2-BM,在空气作氧化剂时,催化氧化去除模型油里的有机硫化物。在制备过程中通过球磨法将Fe3O4负载在C16PW/SiO2上,得到m-C16PW/SiO2-BM催化剂,并且充分暴露活性中心。实验发现,球磨过程可以使催化剂的催化活性有所提升。在空气作氧化剂,使用0.05 g催化剂,120°C下,反应7 h的氧化脱硫过程中,脱硫效率能达到99.1%;(3)制备C16PMoV/nSiO2(n=10,20,30)催化剂。在以空气做氧化剂时,探究不同负载量的催化剂对燃油中硫化物的催化效率。结果表明,当活性中心与SiO2的摩尔比为1:10时催化效果最好。在以空气作为氧化剂,催化剂质量为0.06 g,反应温度为120°C,反应时间5 h的条件下,脱硫效率能达到96.4%。
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