基于冰片“开窍”与Aprotinin介导的载银杏内酯脑靶向纳米递药系统研究

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目的:随着人类社会老龄化,脑部疾患的发病率逐年上升。血脑屏障的存在阻碍了药物进入脑内,严重影响了脑部疾病的治疗效果。本项目以PEG-PLGA为载体制备纳米粒(NPs),以脑内皮细胞上高表达的低密度脂蛋白受体相关蛋白(LRP)的配体Aprotinin为靶向头基,并利用传统中药冰片的开窍作用,构建一种新型脑靶向递药系统。旨在利用Aprotinin的寻”靶”能力与LRP受体介导的胞吞转运,协同“开窍药”冰片的血脑屏障促透作用,增加模型药物银杏内酯透过血脑屏障的效率。方法:建立同时测定银杏内酯中银杏内酯A、B、C及白果内酯四种有效成分的体内外分析方法,并进行方法学考察。为提高纳米粒载药量与包封率,首先将银杏内酯制成银杏内酯磷脂复合物(GP),增加药物与载体材料相容性,再采用双乳化溶剂挥发法制备载银杏内酯磷脂复合物的纳米粒。利用马来酰亚胺基与巯基的特异性反应,合成Aprotinin修饰的纳米粒(Apr-NPs)。从细胞水平和动物活体水平分别考察Aprotinin和冰片促进纳米粒入脑的作用与机制。并对Apr-NPs/冰片递药系统的脑靶向性进行评价。结果:采用ELSD-HPLC法测定体外样品浓度、LC-MS/MS法测定体内样品浓度,所建方法可同时测定银杏内酯中四种有效成分银杏内酯A、B、C以及白果内酯,方法学考察结果表明所建方法专属性、线性、检测限、定量限、回收率、精密度、重复性和稳定性均符合要求。银杏内酯磷脂复合物复合率达到99.01%,DSC、IR、和XRD表征结果表明,银杏内酯磷脂复合物制备成功。载药纳米粒的平均粒径为75.9 nm,Zeta电位为-9.86 mV,纳米粒形态圆整,粒径分布均匀,包封率为65.92%,具有延缓药物释放的作用。修饰Aprotinin后,XPS分析证实纳米粒表面存在Aprotinin,纳米粒粒径为82.6 nm,包封率为61.32%,Zeta电位为-11.27 mv,表面形态、释放行为等与未修饰Aprotinin的纳米粒相比均无显著性差异。脑毛细血管内皮细胞(BCECs)摄取实验和裸鼠活体成像结果均显示,Aprotinin修饰可显著增加纳米粒的入脑量(p<0.05)。机制研究结果表明,Aprotinin通过内吞途径促进纳米粒入脑,该内吞受LRP介导,以网格蛋白、小窝蛋白途径为主,呈能量依赖性。冰片对BCECs细胞摄取纳米粒无显著性促进作用(p>0.05),但裸鼠活体成像实验表明,灌胃给予冰片可显著增大纳米粒入脑量(p<0.05),并且呈剂量依赖关系,但因剂量为40 mg/mL时裸鼠精神萎靡、行动力下降,刺激性明显,故后续研究使用剂量为30 mg/mL。冰片提前给药15 min时对纳米粒入脑量的促进作用最显著,提前45 min给药则不再有促进作用。冰片对85 nm的纳米粒入脑有显著性促进作用,而对150 nm的纳米粒入脑没有显著性影响。比较了冰片的四种给药途径尾静脉注射、腹腔注射、鼻腔给药、灌胃给药,其中灌胃给予冰片可显著增加纳米粒入脑量且方式可行。机制研究结果表明,冰片可增加BCECs细胞膜流动性,打开细胞间紧密连接,通过细胞旁路促进纳米粒入脑,其对纳米粒内吞无显著影响(p>0.05)。BCECs细胞摄取实验、裸鼠活体成像试验及小鼠脑组织分布实验结果显示Aprotinin修饰或冰片灌胃都可增加纳米粒的入脑量,二者共同作用时,入脑量进一步增加。结论:本研究所构建的基于冰片“开窍”与Aprotinin修饰的PEG-PLGA纳米给药系统,可显著促进中药有效部位银杏内酯的脑靶向效率。本研究将传统中医药的“开窍”机制与现代受体介导脑靶向技术相融合,通过中西药物理论的有机结合与互补,提高药物的入脑量,为药物的脑内递送提供一种新的思路,同时也促进了中医开窍药的现代应用。
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