【摘 要】
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电动汽车及其他新能源设备在近年来备受关注,不断刺激高能量密度与高功率锂离子电池的革新。石墨是目前锂离子电池最广泛使用的材料,然而其理论容量较小(372m Ah g-1),不能满足当前需求。铁基材料具有容量高、体积膨胀相对较小、价格低廉等众多优势,成为良好负极材料的潜在材料,但铁基材料作为负极的应用受到导电性低、循环性能差等缺点的限制。本文调控制备了四氧化三铁、氮化铁与石墨烯复合材料,并研究了其储锂
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电动汽车及其他新能源设备在近年来备受关注,不断刺激高能量密度与高功率锂离子电池的革新。石墨是目前锂离子电池最广泛使用的材料,然而其理论容量较小(372m Ah g-1),不能满足当前需求。铁基材料具有容量高、体积膨胀相对较小、价格低廉等众多优势,成为良好负极材料的潜在材料,但铁基材料作为负极的应用受到导电性低、循环性能差等缺点的限制。本文调控制备了四氧化三铁、氮化铁与石墨烯复合材料,并研究了其储锂性能,主要研究结果如下:（1）以Fe（CO）5为原料,采用热处理方法制备了中空Fe3O4/还原氧化石墨烯纳米片复合材料（H-Fe3O4/rGO）与实心Fe3O4/还原氧化石墨烯纳米片复合材料（S-Fe3O4/rGO）。X射线衍射（XRD）与X射线光电子能谱（XPS）的表征结果证明成功制备了两种Fe3O4/rGO复合材料。透射电镜（TEM）与扫描电镜（SEM）说明了两种不同结构的Fe3O4均匀分布在rGO纳米片上。通过拉曼光谱（Raman）与比表面积分析（BET）的结果说明了H-Fe3O4/rGO比S-Fe3O4/rGO有更多缺陷与孔道结构。H-Fe3O4/rGO和S-Fe3O4/rGO作为锂电负极进行电化学测试。在0.5 A g-1的电流密度下循环500次后,H-Fe3O4/rGO可逆容量(827.3 m Ah g-1)优于S-Fe3O4/rGO(654.9 m Ah g-1),H-Fe3O4/rGO优异的性能主要是由于超细中空结构缩短锂离子传输路径和高电导性能的rGO。（2）选用含N丰富的酞菁铁（Fe Pc）与GO作为原料,通过调节Fe Pc与GO的比例,利用水热反应-热处理方法合成三种比例Fe3O4与三维氮掺杂石墨烯气凝胶复合材料（Fe3O4/NGA-60,Fe3O4/NGA-90,Fe3O4/NGA-120）。将该材料用作锂电负极,材料呈现出较高的倍率性能以及良好的循环稳定性。其中Fe3O4/NGA-90的储锂性能最佳,在0.1、0.2、0.5、1和2 A g-1电流密度下,可逆容量分别为824.6、721.6、575.1、518.8和455.1 m Ah g-1。Fe3O4/NGA-90在1 A g-1的电流密度下循环500次仍然能展示出1184.8m Ah g-1的高比容量,表现了良好的循环稳定性。这种优异的储锂性能得益于三维氮掺杂石墨烯气凝胶不仅能使得锂离子与电子实现快速传输,还能缓解Fe3O4在充放电过程中因体积变化而产生的机械应力。（3）选用Fe（CO）5热解制备的Fe3O4与GO作为原料通过控制氨化退火气氛（Ar,NH3）制备了不同铁氮比例的FexN/rGO复合材料,并制成锂电负极来比较其储锂性能。电化学测试表明,与Fe2N/rGO相比,Fe3N/rGO呈现出更为优异的储锂性能,表现出良好的倍率性能(在0.1、0.2、0.5、1和2 A g-1电流密度下,Fe3N/rGO的可逆容量分别为455.0、377.9、335.6、307.8和260.5 m Ah g-1)以及在循环过程中保持更高容量(在0.5 A g-1电流密度下,循环200次后,比容量保持在513 m Ah g-1)。本论文采用热解法、水热法与控制氨化退火气氛分别制备了不同结构的Fe3O4与FexN同rGO复合,这三种复合材料不仅能够提高活性材料的导电性还能减小活性物质在充放电过程中的体积膨胀,而且展示了良好的储锂性能。
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