【摘 要】
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本文重点在于对O存在下催化CO还原SO为单质硫的催化剂研制和催化性能进行研究.按反应机理不同,系统研究了过渡金属硫化物,硫化稀土钙钛矿,稀土硫氧化物、萤石型CeO及TiO-CoS等几种典型催化剂体系在含O反应条件下,催化还原脱硫过程中的活性及结构变化趋势.研究发现以下几点:按中间物机理进行催化还原脱硫的硫化物类催化剂,O对催化还原机理产生破坏作用,使过渡金属硫化物氧化成氧化物直至硫酸盐而失活.通过
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本文重点在于对O<,2>存在下催化CO还原SO<,2>为单质硫的催化剂研制和催化性能进行研究.按反应机理不同,系统研究了过渡金属硫化物,硫化稀土钙钛矿,稀土硫氧化物、萤石型CeO<,2>及TiO<,2>-CoS<,2>等几种典型催化剂体系在含O<,2>反应条件下,催化还原脱硫过程中的活性及结构变化趋势.研究发现以下几点:按中间物机理进行催化还原脱硫的硫化物类催化剂,O<,2>对催化还原机理产生破坏作用,使过渡金属硫化物氧化成氧化物直至硫酸盐而失活.通过在含氧气氛下,预硫化钙钛矿LaBO<,3>(B=Fe,Co,Ni),发现只有硫化后LaCoO<,3>具有很好的在O<,2>存在下催化CO还原SO<,2>为单质硫的催化活性.O<,2>-TPD,SO<,2>-TPD实验和CO燃烧实验发现,含氧气氛下预硫化后钙钛矿LaCoO<,3>具有很高催化脱硫活性是由于催化剂上同时具有氧化活性中心和还原活性中心,并且两类活性中心能协同作用.通过考察在不同反应条件下,含氧预硫化钙钛矿LaCoO<,3>催化CO还原SO<,2>为单质硫的催化性能,发现CO/O<,2>/SO<,2>的原料比接近氧化燃烧反应和还原脱硫所需的化学计量比,对SO<,2>的转化率和单质硫收率几乎没有影响.
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