环氧树脂导热复合材料的制备与性能研究

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氮化铝等无机填料具有优良的导热性能和绝缘性能,而碳纳米管等碳系填料则具有优良的导热性能和机械性能,它们作为导热绝缘填料和导热导电填料分别显示出广阔的应用前景。环氧树脂作为涂料、纤维增强树脂复合材料基体、胶黏剂、电子电器封装材料等,在工业上亦获得了广泛的应用。本文分别以无机非金属填料(以氮化铝为代表)、工业碳系填料(以工业炭黑为代表)、新型碳纳米管填料(以巴基纸为代表)等作为导热填充材料,制备了以环氧树脂/环氧树脂预固化粉末为基体的三种复合材料,并进行了材料的结构表征和性能测试,同时分别研究了这几种填料作为导热填料时,复合材料结构变化对材料热性能的影响。  为了提高导热填料的利用效率,设计了双逾渗结构的复合材料:通过加入原质微粉——预固化基体树脂粉末,形成新相,使导热填料的局部浓度高于其平均浓度,从而在更低的填料含量下形成导热网络。  一,无机非金属填料:把环氧树脂原质微粉与经硅烷偶联剂KH-570表面改性的氮化铝粉末混合均匀,再置于模具中热压,制备得填料分布均匀的氮化铝/原质微粉/环氧树脂固化复合材料。在氮化铝浓度为40/50/60wt.%的情况下,复合材料导热性能随着填料含量的增加而明显增大,分别为导热系数分别为0.722、0.744和0.898W/(m·K)。在较低氮化铝浓度下,双逾渗结构可以提高氮化铝利用率,增强复合材料导热性能至0.936W/(m·K)。环氧树脂作为基体对粉体和氮化铝的界面结合性能良好,得到的复合材料气孔率低,复合材料的比热容满足混合物的比热容加成公式,各相混合非常均匀。  二,工业碳填料:使用经硫酸羧化表面改性的工业大粒径炭黑填料,制备了炭黑/原质微粉/环氧树脂三相复合材料。发现当炭黑含量14.5wt.%时,复合材料热导率达到0.289W/(m·K):原质微粉一方面影响材料固化前的流动性,另一方面阻断了导热链的长度,影响了空间占位的效果,于是热导率随着原质微粉的加入而增大,但是增大幅度并不显著。  三,碳纳米管填料:将多壁碳纳米管(MWCNTs)与同质多壁碳管制备而成的巴基纸(Buckypaper)掺杂作为填料,制备了MWCNTs/Buckypaper/环氧树脂固化复合材料,通过强制导热通路的形成。同质MWCNTs颗粒,与其预制备形成的巴基纸之间有非常好的协同效果,可进一步提高复合材料的热导率。
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