生物质平台分子催化转化的研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:bloodfort
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生物质作为一种广泛存在的可再生资源,是现代化学工业中的能源和有机碳的重要潜在替代物,吸引了学术界和工业界的高度关注。从生物质原料例如纤维素、木质素出发,可以得到附加值较高的小分子化学品,生物质转化具有直接燃烧、热化学转化和生物化学转化等多种途径,其中,通过化学催化过程如脱水、加氢/氢解、脱氢和氧化的方法,将生物质转化为高附加值精细化学品的是一条的重要途径。  基于上述思想,本论文设计并制备了一系列高效、稳定的催化剂用于山梨醇、果糖、糠醛和乙酰丙酸甲酯等生物质平台分子的催化转化,主要的研究内容包括:  本论文首先选取了一种典型的金属磷酸盐-无定型磷酸锆为原料,以发烟硫酸进行改性,将得到的酸改性的催化剂用于生物质平台分子山梨醇和果糖的选择脱水反应,同时,采用多种表征手段对催化剂进行了表征,磷酸锆经过酸改性后,催化剂表面的布朗斯特酸和路易斯酸同时增加,且酸性不易流失,有利于催化剂的回收和循环利用,并且磷酸锆经过酸改性后,可以得到“剥离”的片状纳米磷酸锆,从而提高了磷酸锆催化剂的分散性。通过反应条件优化发现:在接近原料全转化的条件下,得到异山梨醇和5-羟甲基糠醛的选择性分别为73.6和73.3%。  另外,本论文还主要合成了含有二胺配体/膦配体的金属钌配合物,可以用于糠醛和乙酰丙酸甲酯等生物质的转移加氢反应,具有较高的催化活性。为了实现高活性的均相催化剂多相化,本论文尝试将金属钌配合物负载于剥离的层状材料蒙脱土和二维的POF材料作为催化剂,并研究了其活性和循环利用性。
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