【摘 要】
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工业的快速发展带来经济增长的同时也带来了一系列的环境问题,有机物污染是其中一类较为突出的环境问题。大多数有机污染物高毒性强、危害性大,能严重危及人与动物的生存和生态系统的稳定,由于其化学结构稳定、水中赋存形态复杂,传统治理方法,如吸附、絮凝、沉淀、生化技术等无法彻底去除,寻找更为有效的处理方法成为当前解决此类问题的重要研究课题。高级氧化技术中的Fenton技术能够快速的降解有机污染物,使其转化为无
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工业的快速发展带来经济增长的同时也带来了一系列的环境问题,有机物污染是其中一类较为突出的环境问题。大多数有机污染物高毒性强、危害性大,能严重危及人与动物的生存和生态系统的稳定,由于其化学结构稳定、水中赋存形态复杂,传统治理方法,如吸附、絮凝、沉淀、生化技术等无法彻底去除,寻找更为有效的处理方法成为当前解决此类问题的重要研究课题。高级氧化技术中的Fenton技术能够快速的降解有机污染物,使其转化为无毒的小分子物质,在环境处理方面深受关注。但受其高成本、铁泥量大、严格的p H使用范围等限制,致使传统的均相Fenton技术无法难以在实际工业处理中得到广泛的应用。在均相Fenton技术的基础上改进而来的非均相类Fenton技术在废水处理领域具有极佳的应用前景;,而过渡金属中的铁基材料具有无毒、高效、来源广等优点;,无机材料如石墨烯、金属有机框架化合物（MOFs）、氮化硼（BN）等不仅具有大的比表面积,还是良好的金属载体,可与金属形成配位键将金属及其氧化物固定在无机材料上,形成高效的非均相催化剂,可以很好的去除水中的有机污染物。基于上述材料的优势,本论文制备出以无机材料（MOFs、BN）为基底的铁基类芬顿催化剂用于活化过氧化氢降解水中的有机污染物（磺胺嘧啶、亚甲基蓝）,并研究其降解性能与机理。具体内容如下:（1）以MOFs为前驱体,合成了固定在掺氮多孔碳材料上的单原子铁（Fe-ISAs@CN）材料。Fe-ISAs@CN被用作类Fenton催化剂来活化过氧化氢,以降解水溶液中的磺胺嘧啶（SDZ）。通过大量的表征手段来确定材料的微观形貌与机构以及催化活性。我们的降解实验结果表明,Fe-ISAs@CN在很宽的p H范围内对SDZ的降解表现出良好的活性和稳定性。即使经过五个循环,Fe-ISAs@CN仍保持了较高的催化效率（>80%）。通过电子顺磁共振（EPR）光谱捕获的5,5-二甲基-1-氧杂卟啉-n-氧化物（DMPO）-X信号表明在反应系统中产生了大量的羟基自由基（·OH）。淬灭试验表明,·OH是SDZ降解中的主要活性物质。通过高效液相色谱-质谱法（HPLC-MS）分析了反应的降解产物,并提出了SDZ降解的可能降解途径。（2）通过水热法以及高温煅烧的方法合成了二维片状材料Fe-BN,通过对材料的表征确定了其微观的形貌与结构特征,并将其用于活化过氧化氢氧化降解水中的亚甲基蓝（MB）。材料的多孔结构可以吸附大量的MB,加入H2O2后,大量的MB被降解,在最佳的反应条件下,120min后,几乎所有的MB被完全去除;另外,我们探究了Fe-BN的投加量、H2O2浓度、初始p H等因素对降解效果的影响;通过循环实验确定了其循环使用性能与稳定性;通过猝灭实验确定了·OH与O2·-均参与了降解反应,且·OH起主要作用。
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