化学剪裁的荧光氮化碳量子点研究

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荧光半导体材料,尤其是无金属元素的强荧光半导体材料,在很多领域如量子器件和生物医药中都有着广泛的应用。目前研究的较多的无金属元素的半导体材料是碳基材料,主要包括碳量子点、碳纳米管、富勒烯及氧化石墨烯等。为了进一步增强这些碳基材料的发光性能并实现可调谐的荧光发射,研究者们把精力集中在材料的改性上,如对碳量子点进行表面修饰、将碳量子点嵌入氮化碳二维结构中、对石墨烯进行化学剥离及随后的表面钝化及功能化处理等。目前碳点在光致发光领域得到了令人瞩目的成绩,展示出了极高的荧光效率(最高可达80%以上)以及宽谱的发射范围(380-600 nm),但是不断寻求新的、高效无金属元素的发光材料仍是当前研究的热点。近十年来,层状结构的石墨相氮化碳作为一种无金属聚合物半导体材料引起了人们的广泛关注,其合适的能带结构被广泛应用于光催化领域,但是许多研究表明,氮化碳的荧光性能起源于三倍三嗪环结构中的C-N sp2团簇,其荧光量子效率较低,因而无法应用于发光器件和生物荧光标签上。然后从理论和实验的分析可知,氨基作为氮化碳的边缘基团能有效增加结构的共轭度,使得π-π*能级能够进入sp2能级结构中,可展示新的荧光过程。本论文在这方面开展工作,取得了如下的主要结果:1、通过乙二胺化学剪裁的方式,得到了尺寸约1.4 nm的氮化碳量子点溶液,选区衍射和X射线衍射结果表明,化学剪裁没有破坏原来的晶体结构,X射线光电子能谱和傅里叶变换红外光谱的结果表明表面富含氨基基团,符合我们预期的实验设想。经光致发光发射谱、激发谱和时间分辨光致发光谱的检测,发现制备的氮化碳量子点有强的520 nm的绿光发射,荧光量子产率高达76%,在室温下具有良好的结构和荧光的稳定性,且在10小时的强光辐射下也没有荧光衰减现象发生。2、以高荧光产率的氮化碳量子点样品为实验对象,用四唑盐比色法鉴定了氮化碳量子点样品的生物毒性,发现在不同浓度氮化碳量子点下培养的各种细胞,在24小时的毒理试验下仍有超过80%细胞是有细胞活性的,表明了氮化碳量子点低的细胞毒性和良好的生物兼容性。进一步对氮化碳量子点的生物荧光标记性能进行表征,呈现出了清晰的荧光标记结果,展现出了在生物荧光领域很好的应用潜力。另外在氮化镓发光层上涂覆一层氮化碳量子点样品,实现了蓝光发光二极管向绿光发光二极管的高效转换。
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