中间相炭微球(Mesocarbon Microbeads,MCMBs)是一种制备高强高密炭石墨材料的优秀先驱体,具有良好的自粘结性和自烧结性,因此,将MCMBs作为原料制备炭石墨材料,可以省去传统制备工艺中的粘结剂添加、混捏、过筛和反复浸渍等工艺,从而极大地降低了生产工艺的复杂性,缩短了制备周期。此外,MCMBs还具有热稳定性好、球形度高、平均粒径小和挥发份少等优点,这使得其制备的炭石墨材料的致密性和弯曲强度均优于传统炭石墨材料。本文主要以市售的低粘接剂含量的MCMBs(β树脂含量小于1wt%)为原料,研究了混捏造粒、粉末粒径、模压成型方法、模压成型压强和炭化升温速度等因素对炭石墨材料的成型性、烧成性、致密性、弯曲强度和微观形貌的影响;通过液相分散法、湿法球磨法和溶液混合法等掺杂工艺分别将SiC晶须(SiC whiskers,SiCw)、碳纳米管(Carbon Nanotubes,CNTs)、短切碳纤维(Short Carbon Fibers,Cf)、聚丙烯腈预氧化丝(Polyacrylonitrile Preoxidized Fiber,PCf)和聚碳硅烷(Polycarbosilane,PCS)掺入MCMBs中制备了各类掺杂型炭石墨材料,研究了掺杂工艺、掺杂介质种类和掺杂含量对复合材料性能及微观形貌的影响。实验研究了MCMBs自烧结制备炭石墨材料的成型工艺及性能,结果表明:低β树脂的MCMBs采用一步单向模压成型工艺难以制备出完整的生坯;采用混捏造粒工艺提高了MCMBs的模压成型性和坯体的烧成性,但是混捏造粒工艺使得制品内部出现了分布不均匀的长裂纹和大孔隙,显著降低了炭石墨材料的弯曲强度;采用一步等静压工艺可以实现坯体的成型,且材料中孔隙分布均匀性较好,所制备的生坯在1200℃烧结后的体积密度为1.82g/cm3,弯曲强度为75.4MPa,开孔率为10.8vol%;通过改进的两步冷等静压成型工艺进一步提高了生坯的致密性,生坯在1200℃炭化烧结后体积密度达到了1.84g/cm3,弯曲强度提高到了81.7MPa,开孔率降低至3.14vol%,而且炭材料经2700℃石墨化处理后密度达1.92g/cm3,弯曲强度达到58.8MPa,开孔率为4.29vol%。以平均粒径约为5μm的低β树脂含量生球微粉为原料,采用改进的两步冷等静压成型工艺和缓慢的炭化烧结速度烧结所制备的石墨材料体积密度为1.92g/cm3,开孔率为1.61vol%,弯曲强度为76.1MPa。实验研究了各类掺杂型炭石墨材料的成型工艺和性能,结果表明:采用先液相分散后湿法球磨的方法进行掺杂后,掺杂材料的分散均匀性较单纯采用液相分散法有明显地提高,但是湿法球磨会造成MCMBs的严重破碎,进而降低生坯的烧成性;CNTs掺杂型炭石墨材料内部孔隙尺寸小且分布均匀,但是CNTs具有显著的团聚现象,在掺杂含量为2~10wt%时,随着CNTs掺杂含量的增加,掺杂型石墨材料的体积密度降低,弯曲强度和电阻率增大;SiCw较CNTs易于均匀分散,但是SiCw和基体材料的化学相容性差,容易沿SiCw表面产生孔隙,SiCw掺杂型炭材料的体积密度随着掺杂含量的增多先增大后减小;短切碳纤维较CNTs和SiCw容易分散,短切碳纤维越长,则纤维之间越容易交错,导致样品致密性和弯曲强度显著降低;选择PCf替代Cf进行掺杂有助于提高复合材料的烧成性,随着PCf掺杂含量的增加,复合材料的体积密度逐渐降低,电阻率增大。由于CNTs、SiCw和Cf等掺杂材料阻碍了MCMBs的自烧结致密化过程,进而降低了炭石墨材料的烧成性和力学性能。