氮氧化物（NOx）是主要的大气污染物之一。柴油机是我国机动车NOx排放的主要贡献源,控制柴油机NOx排放,有助于改善我国大气环境质量。目前,NH3选择性催化还原NOx技术是柴油机尾气NOx净化的最有效手段。针对柴油机尾气特点,本文研发了催化活性好、N2选择性高、抗积炭能力强及抗硫性能好的HBEA分子筛负载铈基催化剂,为柴油机尾气NOx处理催化剂的研发提供了理论支持及参考。本论文采用浸渍法制备了不同CeO2负载量的Cex/HBEA催化剂,并对其NH3-SCR催化活性进行评价。在175～500℃反应温度区间内Cex/HBEA催化剂的N2选择性均能维持在98%以上。当模拟反应气体中仅存在NH3、NOx、O2和N2时,Ce1/HBEA催化剂的NH3-SCR催化活性窗口最宽,250～500℃的NOx去除率均能够达到90%以上。同时,对比分析了 Cex/HBEA催化剂和Cex/SAPO-34催化剂的催化活性差异,结果表明Cex/HBEA催化剂的催化活性温度窗口比Cex/SAPO-34催化剂的催化活性温度窗口宽。此外,H2O、S02和C3H6均会抑制Ce1/HBEA催化剂的催化活性,其中C3H6对Ce1/HBEA催化剂催化活性的抑制作用最为显著。Ce1/HBEA催化剂虽然具备优异的SCR催化活性,但Ce1/HBEA催化剂易积炭失活,这限制了 Ce1/HBEA催化剂在柴油机尾气NOx控制中的应用。本文进一步研究了铈的负载量对Cex/HBEA催化剂抗积炭能力的影响。提高Ce02负载量能够显著改善催化剂的抗积炭能力,Ce02的最优负载量为48wt%。当反应气体中存在500 ppm C3H6,Ce48/HBEA催化剂NOx转化率大于90%的反应温度窗口为300～450℃。通过XRD、XPS和HRTEM等催化剂表征手段,结合Cex/HBEA催化剂抗积炭性能评价结果,Ce48/HBEA催化剂具备良好抗积炭能力的主要原因是:1)Ce48/HBEA催化剂具备以HBEA分子筛为核,表面包裹Ce02外壳的HBEA-Ce02核壳结构;2)负载的Ce02能抑制C3H6吸附到催化剂表面;3)负载的Ce02能抑制积炭形成。柴油中含有微量的硫元素,经发动机燃烧后,尾气中会存在SO2。本文研究了 S02对Cex/HBEA催化剂NH3-SCR催化活性的影响。结果表明,CeO2与S02在催化剂表面反应生成的三价铈硫酸盐会覆盖催化剂表面的活性位点,抑制催化剂NH3-SCR催化活性。提高Ce02负载量,有助于增强Cex/HBEA催化剂的抗硫性。在所考察的催化剂中,Ce48/HBEA催化剂的抗硫性最好。高温热处理能够去除催化剂表面的硫酸盐,使硫中毒的CeO2得到再生;经800℃高温再生后,硫中毒的Ce48/HBEA催化剂催化活性能得到恢复。利用气固原位红外光谱仪研究了 Cex/HBEA催化剂表面的催化反应机理。Cex/HBEA催化剂表面NH3-SCR反应活性中间产物主要是吸附在Bronsted酸性位上的NH4+和吸附在Ce02上的NO3-。Ce48/HBEA催化剂表面既存在吸附态氨和气相中氮氧化物反应的E-R反应机理,又存在吸附态氨与吸附态氮氧化物反应的L-H反应机理。C3H6与NH3会竞争吸附到HBEA催化剂表面的Bronsted酸性位上,从而抑制Cex/HBEA催化剂低温NH3-SCR催化活性。然而,吸附到Ce48/HBEA催化剂表面的大部分C3H6会被催化氧化为含有羰基和羧酸根的中间产物后,进一步被氧化分解为CO和C02。因此,Ce48/HBEA催化剂具备良好的抗积炭能力。此外,Ce02经350℃硫化处理12 h后能够在表面引入SO42-形成SO42-/CeO2固体超强酸,增强对NH3的吸附能力,从而促进NH3-SCR反应。但是,过度硫化处理,会生成非活性的Ce2（SO4）3。一方面Ce2（SO4）3会覆盖催化剂表面的酸性位点,阻碍反应气体NH3与催化剂表面酸性位点的接触;另一方面Ce2（SO4）3的形成阻碍了 Ce4+与Ce3+间的氧化还原循环。因此,Ce2（SO4）3的形成会抑制铈基催化剂的NH3-SCR催化活性。以Ce48/HBEA为研究对象,构建了稳态动力学实验条件,建立了 NH3-SCR本征动力学模型,并计算了相关动力学参数。225℃时NH3和O2的反应分级数均为0,而NO的反应分级数为0.75,说明Ce48/HBEA催化剂表面NH3-SCR反应仅受NO浓度的影响。200℃和225℃的反应速率常数分别为17.1 Lg^-1 min 1和22.7Lg-^-1min^-1,说明温度越高反应速率越快。Ce48/HBEA催化剂的反应活化能Ea为22.19kJmol^-1,明显低于商用钒钨钛催化剂的活化能(70～90kJmol^-1)。