【摘 要】
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近地面O_3已成为我国夏季大部分区域的首要污染物,同时也是制约中国改善空气质量的瓶颈问题。识别O_3生成敏感性、量化污染源排放及气象条件的贡献率、分析O_3及其前体物的非线性响应特征是科学、有效制定O_3污染控制方案、改善当地空气质量的重要手段。本文以西北工业城市乌海市为例,基于本课题组建立的乌海市2018年源排放清单及WRF-Chem数值模式,采用情景分析法判断乌海市O_3生成敏感性;针对目前光
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近地面O3已成为我国夏季大部分区域的首要污染物,同时也是制约中国改善空气质量的瓶颈问题。识别O3生成敏感性、量化污染源排放及气象条件的贡献率、分析O3及其前体物的非线性响应特征是科学、有效制定O3污染控制方案、改善当地空气质量的重要手段。本文以西北工业城市乌海市为例,基于本课题组建立的乌海市2018年源排放清单及WRF-Chem数值模式,采用情景分析法判断乌海市O3生成敏感性;针对目前光化学指示剂选择及其阈值没有统一标准的问题,结合情景分析结果进一步优化NOx/NOy指示剂判断的阈值;采用情景分析方法量化了乌海市本地工业园区、外来源及气象因素对O3浓度的影响;首次将正交试验用于考察O3及其前体物的非线性响应特征,特别是能够量化各因素及其因素之间交互作用对O3浓度的影响、判断影响O3生成的主次要因素,能够在给定的污染物排放水平下确定最佳控制方案;进一步建立了适用于乌海地区的WRF-Chem-RSM模型体系,能够快速实现对任意一次污染物排放水平下O3浓度的响应进行实时分析,该模型能够很好的描述O3与其前体物的非线性关系并能给出科学、有效的控制方案。主要结论如下:1.基于WRF-Chem模式对乌海市2018年6～8月三次污染过程的模拟结果,通过情景分析法对第四层模拟区域内所有网格逐日O3生成控制区的判断结果进行统计分析,得到乌海市不同区域出现各类O3生成控制区的概率分布图。结果表明乌海市海勃湾市区臭氧生成受NOx和VOCs的协同控制;利用O3/NOx、NOx/NOy、HCHO/NOy和P（H2O2）/P（HNO3）等光化学指示剂判断乌海市海勃湾市区O3生成敏感性,结果表明不同指示剂法对研究区域O3生成敏感性的判断存在不一致的情况。结合情景分析结果和数学统计方法进一步优化了NOx/NOy的判断阈值,综合三次O3污染过程结果表明:当NOx/NOy比值小于0.23时O3生成受NOx控制、比值在0.23～0.44时表现为协同控制区的特征、比值大于0.44时则为VOCs控制区。相比之前NOx/NOy对O3生成敏感性的判断,对该指示剂阈值的优化可用于进一步判断NOx控制区及协同控制区,在研究区域及其他应用方面有一定的改善和提高。2.基于情景分析法量化外来源、本地工业园区及气象条件变化对乌海市海勃湾市区夏季O3浓度的影响。在三次污染过程中,外来源对聚英学校、市林业局和中海勃湾学校三个国控站点处O3浓度贡献率分别为-15.65%～25.98%、-24.75%～25.74%和-14.55%～27.04%;本地源中三大工业园区对国控站点的总平均贡献为-17.60%～16.83%,工业园区污染源排放对海勃湾市区的影响较为显著;气象因素对O3浓度的平均影响为-23.3%～29.1%。3.采用正交试验方法考察O3及其前体物的非线性响应特征,由极差与方差分析结果可知,海勃湾市区O3生成受NOx浓度影响显著,在3个国控站点处NOx的单独作用及与其他因子（如VOCs、CO）交互作用是影响O3浓度的主要因素。当NOx、CO和VOCs的排放水平组合为0.8、0.5和0.4时,在10:00～20:00时段内国控站点处O3小时浓度下降幅度可达24.9%。进一步建立了WRF-Chem-RSM模型体系,结果表明O3浓度与其前体物呈现显著的非线性响应关系,相比于一阶敏感性分析方法,RSM模型对O3及其前体物关系的描述有着明显的改进和提高。对RSM模型进一步分析表明,当乌海市NOx削减20%、VOCs削减40%～50%、CO削减30%时,在6-S1污染过程中10:00～20:00时段内国控站点处O3小时浓度下降幅度可达33.0%。
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