超级电容器,由在电极与电解液之间的固液界面处形成的双电层来存储能量,是电源技术组成的核心部分。如果其能量密度能进一步提高,超级电容器将能获得更广泛的应用。通过在碳材料中引入拓扑缺陷和异质原子能够提高电极单位质量的重量比电容。然而,电容提高的机理仍不清楚。本论文利用化学气相沉积法（CVD）生长的单层石墨烯制备了不同拓扑缺陷密度和氮原子掺杂含量的平板电极。不同拓扑缺陷和氮原子掺杂浓度的石墨烯电极的EDL电容(C_EDL)由电化学阻抗谱（EIS）在相对于对参比电极的不同电位下测定。具有不同缺陷浓度的石墨烯的C_EDL-V_EDL关系曲线是呈现凹形的,其中,C_EDL相对于电极电势的增加速率与缺陷浓度是呈正相关的。随着缺陷浓度的增加,C_EDL的最小值增加到1.70μF cm^-2,但是最低点处对应的电压仅增加了 0.05V。氮掺杂石墨烯的C_EDL和V_EDL的关系也呈凹形,但变化趋势与缺陷石墨烯的截然不同。随着氮掺杂含量的增加,C_EDL最低点的电压线性地增加至0.46 V,但C_EDL的最小值仅增加到1.78 μF cm^-2。为了深入理解实验测得的C_EDL与石墨烯体系中的缺陷和掺杂之间的关系,本论文还利用了第一性原理计算方法和紧束缚模型计算,从理论的层面来探究石墨烯的量子电容与拓扑缺陷和氮掺杂的关系。理论计算的结果表明:拓扑缺陷和氮原子的掺杂均能提高量子电容进而再提升双电层电容,但二者的作用机理不同。拓扑缺陷主要是提高DOS,而氮原子的掺杂主要是改变费米能级位置,两者都可显著调控与Helmholtz电容串联的量子电容,从而改变EDL电容。本论文为更好地理解碳材料的微观结构与双电层电容的能量存储之间的关系提供了坚实的实验及理论基础,为碳材料双电层电容的实验研究和理论分析提供了一个新的技术模型,同时也揭示了特殊应用的碳电极的设计思路。