黄铁矿是自然界中最常见的金属硫化矿物之一,由于较为合适的带隙使其呈现出优良的半导体及光学性质,且不同晶面的黄铁矿材料的物理、化学性质会有所差异,黄铁矿最常见的晶面有（100）、（110）、（111）以及（210）,其中低能面会表现出更强的稳定性,高能面则会具有更强的导电性以及光学性质等,这一系列性质使黄铁矿成为了近年来颇受关注的光电源材料之一,具有极大的发展潜质。但也由于其广泛的存在,当暴露于空气或水环境中时,黄铁矿非常容易被周围环境中的氧化剂所氧化,不同晶面黄铁矿的氧化速率各不一样,再经过自然循环过程其危害性呈滚雪球式的增长,最终形成酸性矿山废水污染环境,影响动植物健康,破坏生态平衡。同时易氧化这一性质也限制了各个晶面的黄铁矿作为半导体材料的适用范围。因此,不论是从环境保护角度还是从绿色经济角度考虑,研究黄铁矿氧化过程,特别是熟悉不同晶面黄铁矿氧化产物的形成机制及规律,将对于探索从源头控制酸性矿山废水污染的方法以及拓展黄铁矿作为功能材料的局域性提供更有实际意义和参考价值的科学依据。本论文采用了基于密度泛函理论的第一性原理计算、化学实验及多项表征手段相结合的方法来对不同晶面黄铁矿的表面氧化机理进行研究。DFT计算结果表示,在黄铁矿几种常见晶面中,（100）晶面的表面能最低,（210）晶面的表面能最高,更为活泼,更容易与周围环境中氧化性物质发生反应。通过O2分子吸附模型的搭建及计算可知,不论是低能面还是高能面,当O2在其表面发生吸附时,都是优先与表面的Fe原子发生相互作用;但不同的是,在Fe S2（210）表面,由于暴露了配位数更低的Fe原子,故O2也会与之发生更为强烈的相互作用,使得氧化进程相比于（100）晶面来说更为快速,且O2的吸附会致使（210）表面部分结构出现重组现象,产生Fe-O-O-Fe键,同时S原子也会由于电子状态发生改变而产生新物质。电化学实验结果表示（210）型黄铁矿电极的开路电位会明显低于（100）型,经过Tafel曲线、CV及EIS测试,各项参数均与表面能计算结果对应,即（210）型黄铁矿比（100）型黄铁矿表面能更高,更易发生氧化反应,且通过CV可知前者发生氧化反应的强度会高于后者。通过对化学浸取实验结果的分析可知,相对于Fe S2（100）实验组,Fe S2（210）组黄铁矿的氧化速率提高了约1.7倍;对含硫中间产物的检测显示,晶面的不同也会引起各种连硫酸根产生步骤具有差异性;p H的变化图则表明不论何种晶面,在发生氧化反应时,其产生H+的步骤都是同步发生。在整个氧化反应过程中均使用FT-IR、XPS等表面分析技术对黄铁矿样品进行了表征与分析,结果表明（210）型黄铁矿表面由于存在S缺陷位而暴露比（100）型黄铁矿表面更多反应活性更高的4配位数Fe,而使得在其表面上发生的氧化反应会更加的快速。