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因为量子尺寸效应和表面界面效应等,半导体量子点表现出新颖的非线性光学特性,在光开关、光限幅等方面有广泛的应用前景。Z扫描技术是研究材料非线性光学性质的一种有效的方法,装置简单,灵敏度高,不仅可以测量非线性折射率的大小及其符号,也可以测量非线性吸收,已经成为研究材料非线性光学性质的基本办法之一。
本论文首先对非线性光学的研究背景,发展现状,以及半导体量子点的光学非线性做了大概介绍,其次对Z扫描技术和理论做了总结性的概括,最后通过自建Z扫描实验系统,结合吸收光谱在近共振的条件下,对CdSe/ZnS核-壳结构半导体量子点的非线性光学性质进行了系统的研究,并分析了其光学非线性的物理机制。取得的主要结论有:
1.CdSe/ZnS核壳结构量子点吸收光谱随样品尺寸的大小而变化,吸收边相对于体相材料CdSe有“蓝移”现象,并且尺寸越小,蓝移越大。
2.当激发光能量hv(2.33eV)大于样品的禁带宽度Eg(2.24eV)时,纳秒脉冲激励下,非线性折射表现为负,主要由热效应引起。随着光强的增加,非线性吸收表现为饱和吸收向反饱和吸收的转化。理论分析结果表明:低光强下饱和吸收由两种机制引起,为基态载流子被激发至不同的激发态能级上,分别对应慢过程和快过程;高光强下出现的反饱和吸收由和快过程相关的激发态吸收引起。
3.当激发光能量hv(2.33eV)小于样品的禁带宽度Eg(2.47eV)时,纳秒脉冲激励下,非线性折射在低光强下表现为负,主要是热效应,高光强下则有五阶非线性折射率出现,也表现为负。随着光强的增加,非线性吸收表现为饱和吸收向反饱和吸收的转化,分析结果表明:低光强下饱和吸收主要由快过程引起;高光强下出现的反饱和吸收则由激发态吸收和双光子吸收引起。
4.皮秒Z扫描排除了热效应的影响。激发光能量hv(2.33eV)大于和小于样品的禁带宽度Eg(2.24eV,2.47eV)时,两种情况下CdSe/ZnS量子点的非线性吸收表现和纳秒光激励相似,均为饱和吸收向反饱和吸收转化。通过“闭孔/开孔”得到非线性折射曲线,扣除溶剂的贡献,发现量子点的三阶非线性折射在hv>Eg时为负值;hv<Eg时为正值。