基于逆自旋霍尔效应测量的有机半导体自旋输运研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:dulcimerqin
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自旋电子学研究自旋极化电子在材料中的注入、输运、探测及控制,以实现高速、低能耗的电子器件。与传统无机材料相比,有机半导体的自旋-轨道相互作用和超精细相互作用较弱。对于半导体聚合物,这些材料还具有柔性、可实现低成本的器件制作等优点,因而有望成为自旋极化传输的理想候选材料。十多年来有机自旋电子学研究已取得许多重要进展,但也正面临不少挑战和困难,例如有机自旋阀器件性能在室温下仍很低,其自旋极化的注入和传输机制也存在巨大的争论等。一个解决途径是寻找合适的有机材料作为自旋极化的传输介质、发展新的探测手段研究其自旋传输和弛豫行为。近年来,采用自旋泵浦技术激发自旋流、结合逆自旋霍尔效应(ISHE)测量,可以克服自旋阀器件中的界面电导失配问题,成为研究材料本征的自旋传输行为和机制的有力工具,已成功地应用于多种分子半导体和共轭聚合物自旋传输的研究中。本论文工作运用铁磁共振(FMR)自旋泵浦手段,结合ISHE电压测量,探究一些新型半导体聚合物等材料的自旋传输特性,旨在寻找具有优异的自旋传输性能的新材料,并探索有机半导体的分子结构和薄膜结构因素(如分子取向和堆积有序度,形貌和结晶性等)如何影响自旋传输行为。取得如下主要研究结果:1.搭建了基于电子自旋共振谱仪(ESR)测量逆自旋霍尔效应(ISHE)的测量系统,并设计了用于低噪声ISHE电压测量的样品架(安装在ESR谐振腔中)。该系统具有简单、稳定、信噪比高等特点,可将电压噪声抑制到10-20 nV水平。在此基础上,我们系统地研究了多个铁磁/顺磁双层膜体系的逆自旋霍尔效应,测量了铁磁性的坡莫合金(Py)与Pt、Pd和Au等“自旋池(sinker)”材料构成的双层器件(bilayer)的逆自旋霍尔电压。通过优化测量条件和器件的几何结构,在Py/Pt双层结构中探测到高达100 μV的ISHE信号。计算了 Py/Pt、Py/Pd和Py/Au界面的自旋混合电导以及各种自旋池材料的自旋Hall角,数值与文献中最新报道的测量结果一致。此外还发现界面效应(如插入薄的缓冲层)对双层结构的自旋注入能力有很大的影响。我们的实验结果已经很好地验证我们的测量系统和的可靠性和精确性,还对铁磁/顺磁双层体系的自旋注入和自旋-轨道耦合特性有更深入的认识。2.选择具有优异的电荷传输性能的给体-受体型聚合物半导体PBDTTT-C-T作为自旋极化的传输介质,采用FMR自旋泵浦技术探究其自旋传输特性。为此我们制备了高质量Py/有机层/Pt三明治结构的器件。聚合物中间层薄膜具有平整致密的表面形貌且与铁磁电极Py间形成清晰陡峭的界面。通过测量器件的ISHE电压,清楚地观察到PBDTTT-C-T薄膜中的自旋流。并通过测量ISHE电压随中间层薄膜厚度的变化,推算出室温下PBDTTT-C-T的自旋扩散长度(37 nm),并发现该材料具有较长的自旋弛豫时间。此外还测量了三明治器件中ISHE电压随温度的变化,发现PBDTTT-C-T呈现弱的温度依存性。该结果支持基于自旋-轨道耦合(SOC)的自旋弛豫机制。将少量的半导体PBDTTT-C-T与绝缘性聚合物聚苯乙烯(PS)共混来调控半导体聚合物的薄膜结构,通过ISHE测量,首次探究了聚合物共混薄膜的自旋传输特性。发现相比于“纯”PBDTTT-C-T,共混薄膜的自旋扩散长度(达56nm)和载流子迁移率有显著的提高。我们通过AFM、EDS以及紫外-可见光吸收谱等手段对共混薄膜微结构进行系统的研究。发现由PBDTTT-C-T骨架链聚集而成的纳米聚合物链束(bundle)在绝缘的PS基体形成贯穿薄膜的、互连的纳米网格,提供了快速的链内(intra-chain)电荷传导通路,可以解释共混薄膜中自旋/电荷传输能力的增强。我们的工作不仅证明有机半导体薄膜形貌和结构因素对自旋传输行为和特性有极其重要的影响,并提供一条发展低成本、高性能有机自旋电子材料的有效途径。3.我们还研究了有机-无机杂化卤化物钙钛矿MAPbBr3薄膜的自旋传输行为。通过制备Py/MAPbBr3/Pt三明治型器件,采用FMR自旋泵浦技术测量其逆自旋Hall效应(ISHE)。结果发现,虽然Pb具有很强的自旋-轨道耦合作用,且Pb2+离子对自旋流有很大的吸收,但自旋流仍然能在MAPbBr3薄膜内传输。室温下测出的自旋扩散长度高达94 nm,自旋弛豫时间为0.81 μs,并分析了MAPbBr3薄膜的自旋输运机制。我们的结果表明,钙钛矿材料MAPbBr3是一种优异的自旋极化传输介质。
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