新型单元素及异质结二维材料光学特性的第一性原理研究

来源 :山东大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shilinjun2000
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自从2004年石墨烯的发现以来,二维纳米材料因为其独特的物理性质而广受关注。二维过渡金属硫化物作为一种新型二维材料,具有可调谐的带隙和优秀的电子性能。其中单层二硒化钼(MoSe2)由三原子层组成,其中包括中间的钼(Mo)原子层与上下的硒(Se)原子层。二硒化钼与传统的硅基材料相比,能提供更高的载流子密度,且可以通过层数的改变实现对能带的调节。铋是VA族最重的元素,铋原子之间成键后可形成六方晶体。块体铋独特的准层状晶体结构有很多独特之处,具有最高的电阻率与霍尔系数。二维铋烯呈现出蜂窝结构或者类黑磷结构,由于强烈的自旋轨道耦合效应(SOC),铋烯具有拉什巴(Rashba)分裂,导致其带隙变化范围很大,进而导致铋烯光学性质的改变。本文利用密度泛函理论(Density Functional Theory),对以上两种二维材料的电子和光学性质进行了系统的研究。本论文的具体工作如下:1.通过密度泛函理论(DFT)从理论上研究了夹层石墨烯-二硒化钼-石墨烯(G-MoSe2-G)异质结构的结构稳定性、电子和光学性质。为了最小化晶格失配,我们选择了 4×4的石墨烯超胞和3×3的MoSe2超胞组成三明治结构范德瓦尔斯异质结。该情况下,晶格失配只有1.01%。本文研究结果表明,异质结各层沿平面的相对运动几乎不会影响电子和光学性能以及结构稳定性。施加到异质结的垂直应变和双轴应变可以显著地改变能带结构,从而导致光学性质的改变。垂直应变可以改变层间相互作用,当层间距减小时,层间斥力迅速增加,电子从二硒化钼转移到石墨烯中。异质结的吸收峰发生非常明显的红移,而且吸收系数减小。而施加面内双轴应力时,禁带宽度随应力的增加而减小,同时吸收峰发生红移。我们通过研究石墨烯和MoSe2层之间的电荷转移和投影能带,阐明了应力调谐光学性质的机理。2.基于第一性原理密度泛函理论,在考虑自旋轨道耦合(SOC)效应条件下,系统地研究了单层和双层屈曲铋烯的结构、电子和光学性质。计算结果表明,当施加双轴应变时,单层铋烯能带可以实现金属、间接半导体和直接半导体之间的转变。光学吸收峰随着应力的增加发生红移,在中红外(MIR)范围内,吸收系数显著提高。当垂直应变小于1.3A,双层铋烯保持半金属性,而应变等于1.4A时,双层铋烯成为窄带隙间接带隙半导体,带隙为57meV。垂直应变在+0.6A到-0.4A范围内时,吸收峰可以从1540nm扩展至2040nm,同时伴随MIR区域吸收系数的增加。此外,我们还通过构建原胞5×5扩胞的超胞结构,探究了点缺陷对于电子性质和光学性质的影响。通过使用能带反折叠技术计算不同缺陷时的投影能带和态密度,我们发现可以通过掺杂不同元素调谐铋烯的带隙。在MIR区域中,替代和空位均可增加屈曲铋烯的吸收系数。以上研究结果表明,铋烯作为MIR区域应力传感器、光电探测器和光学调制器具有巨大的应用潜力。
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