论文部分内容阅读
磁性纳米复合材料因其独特的结构与性能,在催化、磁流体、生物医药、生物分离等领域有着广泛的应用。特别是基于纳米级磁性粒子制备出的磁性复合材料,由于其具有不同于常规磁性材料的超顺磁性能,可通过外加磁场对其进行有效的分离与回收。核壳结构磁性催化材料作为一类非常重要的磁性复合材料,在液相催化领域有着巨大的应用潜力。本文利用共沉淀法制备出Fe3O4纳米粒子,而后采用溶胶-凝胶法在其表面裹覆Si02壳层制备出核壳结构Fe3O4@SiO2磁性微球,然后利用水合肼还原铜氨络合物及超声分散手段制备出了核壳结构的Cu/Fe3O4@SiO2催化剂。采用XRD、BET、TEM、VSM等对催化剂的结构进行表征,以低浓度的甲醛水溶液为模型化合物考察了Cu/Fe3O4@SiO2催化剂的催化制氢性能。结果表明：采用共沉淀法无保护气条件下制备出的Fe3O4纳米粒子尺寸均匀、纯度较高、结晶度完整,平均粒径为20nm,室温下呈现出超顺磁性,最大饱和磁化强度为83.2 emu/g。采用溶胶-凝胶法通过裹覆Si02壳层得到的Fe3O4@SiO2磁性微球粒径分布在500nm左右,且表面存在介孔结构,室温下亦呈现出超顺磁性,最大饱和磁化强度为24.0emu/g。Cu/Fe3O4@SiO2催化剂的比表面积高达287.7 m2·g-1,其表面的Cu纳米颗粒平均粒径为10 nm且以镶嵌形式均匀分散在Fe3O4@SiO2磁性微球表面。通过多次分散Cu纳米粒子,制备了一系列Cu含量为wt 5%-20%的Cu/Fe3O4@SiO2催化剂。通过考查催化剂活性组分含量、催化剂用量、NaOH浓度及使用次数对催化制氢性能的影响发现；在催化剂活性组分含量为wt 15%,催化剂用量为0.01g,碱浓度为1.0mol/L的条件下,反应进行40分钟后氢气的累积生成量达到最大42.0 mL。使用磁铁对催化剂进行回收并再次使用,在催化剂重复使用8次后,催化剂的回收率为98%,反应进行40分钟后氢气的累积生成量仍达到34.0 mL。