【摘 要】
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吡咯作为最重要的含氮杂环化合物之一,其衍生物具有抗肿瘤,抗炎,抗细菌,抗氧化和抗真菌等特性,并且广泛存在于天然产物和药物分子中,同时在材料科学中也发挥着越来越重要的作用。因
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吡咯作为最重要的含氮杂环化合物之一,其衍生物具有抗肿瘤,抗炎,抗细菌,抗氧化和抗真菌等特性,并且广泛存在于天然产物和药物分子中,同时在材料科学中也发挥着越来越重要的作用。因此,吡咯衍生物的合成研究正日益受到人们重视。多组分反应是指在一个单一的合成操作中,将三种或三种以上的原料投到一个反应器中,生成包含所有底物主要结构片段的一类新化合物的反应过程。反应过程中不用对中间体进行分离,实验过程操作简单,原料廉价易得,原子经济性高,避免了大量使用有机溶剂。随着“绿色化学”概念的提出,发展高效、廉价、对环境友好、无毒无害、可回收再利用的催化剂已成为了有机催化领域最前沿的研究课题。过去的十几年,负载型磁性纳米催化剂由于具有磁性发展迅猛,可以通过磁铁很容易地在反应器外部对催化剂进行分离回收再利用,避免了离心、过滤等操作步骤,广泛应用于各类有机反应中,例如氧化反应、还原反应、环化反应、不对称合成反应、Knoevenagel缩合反应等。在已经制备的磁性纳米粒子中,铁钴酸(CoFe2O4)作为一种理想的载体具有强磁性、化学性质稳定、低毒、廉价、易制备等优点,不断地被应用于制备负载型磁性纳米催化剂。结合高效可回收的负载型磁性纳米催化剂和多组分反应合成方法,发展一种实验过程操作简单、不用对中间体进行分离、原料廉价易得、催化剂可回收利用、原子经济性高的多组分反应合成多取代的吡咯衍生物具有很高的实用价值。我们首次制备了磁性纳米材料负载乙酰丙酮钼[CoFe2O4@SiO2-NH2-Mo(acac)2]催化剂,并应用于醛,胺,1,3-二羰基化合物和硝基甲烷四组分一锅法合成多取代吡咯衍生物。催化剂在反应中表现出良好的催化活性,该方法具有适用范围广、反应时间短、收率高,并且是在无溶剂条件下进行的。最后我们基于模板反应对催化剂回收后的催化活性进行了测试,催化剂重复使用五次而催化活性没有明显降低,而且反应前后催化剂的形貌没有发生变化,充分显示了催化剂的化学稳定性和在反应中良好的催化活性。此外,我们制备了磁性纳米材料负载三氯化锑[CoFe2O4@SiO2-DABCO-Sb]催化剂,并应用于硝基烯烃,胺和1,3-二羰基化合物三组分一锅法合成多取代吡咯衍生物。催化剂在反应中表现出很好的催化活性,并且易于回收,重复使用五次而催化活性没有降低。
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