Au-Ag合金纳米颗粒的制备与催化应用

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本文的主要内容包括Au–Ag合金纳米颗粒的制备与表征、氧气选择性氧化苯甲醇的动力学研究以及Au–Ag合金纳米颗粒在醇类的低温选择性氧化反应中的催化应用三个方面。1. Au–Ag合金纳米颗粒的制备与表征本论文以三嵌段聚合物P123(EO20PO70EO20)为保护剂,在水溶液中通过NaBH4同时还原HAuCl4和AgNO3合成了一系列不同Ag含量的Au–Ag合金纳米颗粒。制备的合金纳米颗粒热稳定性良好,且平均粒径范围在34nm,采用紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、透射电子显微镜(TEM)、X-ray粉末衍射仪和X-ray光电子能谱仪(XPS)对合金纳米粒子进行了详细的表征。2.苯甲醇催化氧化的动力学研究在pH=7的Au–Ag合金纳米溶胶作用下,O2选择性氧化苯甲醇的反应动力学。结果表明,Ag不但促进了苯甲醇的氧化速率提高,也使其表观反应活化能Ea增加,表观反应级数则降低,意味着在Au-Ag合金纳米颗粒催化剂表面存在催化机理不同的两种活性中心。在纯Au原子活性中心作用下苯甲醇氧化的表观反应级数为1.5,而在与Ag相邻的Au活性中心作用下表观反应级数则为0.5,Au–Ag合金纳米颗粒通过这两种活性位的综合作用催化苯甲醇的氧化反应。3. Au-Ag合金纳米颗粒在醇类的低温选择性氧化反应中的应用在Na2CO3存在的条件下,Au–Ag合金纳米颗粒催化剂对不同种类的醇都有较好的催化活性和选择性。通过研究反应条件对苯甲醇选择性氧化反应的影响,发现提高反应温度和初始醇的浓度有利于提高醇的氧化速率和对苯甲醛选择性的提高。
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