含硫烟气中Ce改性Zr-MnO_x催化剂脱汞性能的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:leesy
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
过渡金属氧化物催化剂在燃煤烟气脱汞方面表现出十分可观的潜在应用前景。但是其脱汞效率极易受到燃煤烟气条件的影响,其中燃煤烟气中存在的SO2对其影响尤为明显。然而对于SO2在催化剂脱汞过程中的影响机制,现阶段研究尚未有一个确切的解释。因此,针对SO2在脱汞过程中的影响机制进行研究,对于开发新型高效的过渡金属氧化物脱汞催化剂十分有必要。本论文以Ce改性Zr-Mn为研究对象,对其Hg0吸附性能、Hg0催化氧化性能以及SO2对Ce0.1-Zr-Mn脱汞性能的影响机制进行了详细的研究。实验中采用共沉淀法制备了Zr-Mn,并经过等体积浸渍法制备了Ce改性Zr-Mn催化剂Ce0.1-Zr-Mn等。在实验过程中,通过将Ce0.1-Zr-Mn预吸附Hg0饱和将其Hg0吸附过程与Hg0催化氧化过程分开,进而分别研究了两个过程中SO2的影响作用。并通过XRD、BET、H2-TPR、XPS、TGA等表征手段对催化剂的理化性质进行了表征,说明了SO2在Ce0.1-Zr-Mn表面的Hg0吸附过程与Hg0催化氧化过程中的影响机制。本实验对SO2在Ce0.1-Zr-Mn的Hg0吸附过程及Hg0催化氧化过程的影响机制进行了详细的研究,并得到了相应的结论。研究结果表明:Zr-Mn经过Ce的改性后,其Hg0吸附容量以及Hg0催化氧化效率有了明显提升,尤其是Ce0.1-Zr-Mn。其Hg0吸附效率在初始的40小时左右保持了超过90%的吸附效率,之后在经过将近95小时的测试后,逐渐下降至30%左右,其Hg0吸附容量为1.22×10-1 mg/g;经过Ce改性之后,Ce0.05-Zr-Mn以及Ce0.1-Zr-Mn表现出十分优异的Hg0氧化活性,其Hg0氧化效率在100-250℃范围内保持在90%以上;表征结果表明,Ce的改性可以提高Zr-Mn的BET比表面积,降低活性成分的结晶度,催化剂的还原温度降低,因此,催化剂的氧化还原活性有所提高。对于SO2影响机制的研究,实验结果以及表征结果表明:在Hg0的吸附过程中,SO2会毒化Ce0.1-Zr-Mn表面的吸附活性位点形成Mn-SO42-,从而使Ce0.1-Zr-Mn失去Hg0吸附活性;在Hg0的催化氧化过程中,当Ce0.1-Zr-Mn表面的活性位点完全被毒化形成Mn-SO42-后,Hg0在Ce0.1-Zr-Mn表面的催化氧化过程遵从Eley-Rideal机制,即SO2首先吸附在Ce0.1-Zr-Mn表面吸附,并与气相中的O2反应形成SO3,SO3作为新的反应活性位点与Hg0以及O2反应生成HgSO4,从而完成Hg0的催化氧化。研究结果为开发新型高效的过渡金属氧化物脱汞催化剂提供了一定的理论基础。
其他文献
死亡观念的转变和安宁疗护事业的发展是辩证联系、相互影响和相互促进的。科学和正确的死亡观念是整个社会安宁疗护事业发展的基础,而安宁疗护事业的发展和受众以及相关者的
临海复杂地质条件下深基坑支护是一项施工难度大、外因条件复杂的工程。山海云天工程正是在临海复杂地质条件下,利用喷射砼面层、悬臂灌注桩支护结构结合预应力管式锚杆、管
研究"西方马克思主义"的难度,不仅仅在于通过阅读西方马克思主义者的外文原著,了解他们的思想,更在于如何运用正确的判断标准,对这些思想的是非曲直做出恰如其分的评价。研究
基础教育课程改革所带来的教育观念的变革和创新是多方面的 ,其基本取向是要树立主体教育观念 ,全面质量观念 ,学校是教改中心和科学探究中心的观念 ,课程是经验的观念 ,教材
生物柴油凝点一般为0℃左右,其低温结晶和凝胶化限制生物柴油在天冷季节应用;生物柴油低温流动性能主要由生物柴油中饱和脂肪酸甲酯支链程度、含量及组成分布所决定。该文论述
针对发生于2006年8月和2007年6—8月的28次降水过程,在3 h快速更新循环同化预报系统平台上分别进行了有无同化局地GPS可降水量资料的试验。结果表明,局地GPS可降水量的同化可
本文通过对2003—2007年"复印报刊资料"政治学系列期刊转载论文和南京大学CSSCI收录论文的统计数据进行匹配,分析了"复印报刊资料"政治学系列期刊的转载趋势、被引情况、影响
由于钻井液信道传输带宽有限、钻井液压力波信号的产生速率有待提高,因此,设计新型钻井液压力波信号发生器与引进数据压缩技术成为大幅提高井下信息传输效率的有效途径。通过
简要介绍了聚氯乙烯糊用掺混树脂的性能、规格、用途和制备方法,对国内掺混树脂开发中存在的问题提出了建议。
设计了基于TMS320F2812和以太网协议芯片W5300的嵌入式系统以太网接口开发方案,详细介绍了W5300的硬件设计、芯片初始化以及数据传输的控制方法,并通过优化DSP配置实现了W530