【摘 要】
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近十年来,随着人们对催化反应研究的不断深入,各种类型的高效催化剂不断涌现,尤其是非均相催化剂,它不仅解决了均相催化剂难以回收循环利用的难题,还有效克服了贵金属流失、重金属
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近十年来,随着人们对催化反应研究的不断深入,各种类型的高效催化剂不断涌现,尤其是非均相催化剂,它不仅解决了均相催化剂难以回收循环利用的难题,还有效克服了贵金属流失、重金属污染等难题。非均相催化剂中载体的选择、均相催化剂的合成都对其活性有着极大的影响。本文利用玻璃作为基底,制备了负载型催化剂和三维有序大孔硅材料,并对其结构和性质进行了研究。(1)第一部分:首先合成具有端基炔烃的(1S,2S)-(+)-N-对甲苯磺酰基-1,2-二苯基乙二胺和叠氮硅源,通过“click”反应合成具有手性配体的硅源,然后将金属[Cp*RhCl2]2配位到手性硅源上,通过后嫁接将合成的均相催化剂连接到氧化过的载玻片上,形成玻璃基底的硅基手性铑催化剂。通过原子力显微镜、X-射线光电子能谱仪对催化剂的表面形貌和结构进行了验证。通过在水介质中的芳香酮的不对称氢转移反应检验催化剂的催化活性,从催化数据中可以看出该催化剂具有较高的催化活性(转化率均在85%以上)和立体选择性(ee值均在80%以上)。(2)第二部分:通过将聚合物模板法与原位填充法相结合,成功制备了玻璃为基底的三维有序大孔硅材料。通过对传统实验过程进行改进,成功制作了结构规整、具有后嫁接功能的大孔材料。实验中详细讨论了材料的制备过程,以及影响材料结构的主要因素。通过调试不同的模板剂浓度制备了不同形貌的大孔材料,通过场发射扫描电镜来观察大孔材料的形貌和结构,通过后嫁接荧光染料,测试其荧光特性来检验材料的后嫁接能力。
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