【摘 要】
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氢能作为一种燃烧值高,清洁,来源广泛的可再生能源,被认为是替代化石燃料的最具潜力的能源之一。由可再生能源驱动的电解水制氢是获取高纯氢气较为理想的方法,但电解水析氢过电位较高,因此需要开发高效的催化剂以降低析氢过电位。现阶段,贵金属铂基材料是高效的析氢反应(HER)催化剂,但其稀缺性以及昂贵的成本限制了它们的广泛应用,因此开发较为廉价且性能优异的催化剂来取代贵金属催化剂尤为重要。近年来,对过渡金属纳
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氢能作为一种燃烧值高,清洁,来源广泛的可再生能源,被认为是替代化石燃料的最具潜力的能源之一。由可再生能源驱动的电解水制氢是获取高纯氢气较为理想的方法,但电解水析氢过电位较高,因此需要开发高效的催化剂以降低析氢过电位。现阶段,贵金属铂基材料是高效的析氢反应(HER)催化剂,但其稀缺性以及昂贵的成本限制了它们的广泛应用,因此开发较为廉价且性能优异的催化剂来取代贵金属催化剂尤为重要。近年来,对过渡金属纳米材料的结构和成分调控的研究受到广泛关注,尤其是过渡金属钴,镍基材料。钴,镍基材料具有高效的内在催化活性和丰富的自然储量,被认为是贵金属催化剂的有前途的替代品。本论文基于对非贵金属析氢催化剂的开发,通过对钴,镍基纳米材料的成分调控,实现高效析氢催化剂的构建。1.采用简单的水热-还原两步法成功地制备了三种不同成分的镍钼合金,经过优化的镍钼合金具有良好的表面湿润性,实现了快速的电荷和质量转移。电化学性能测试结果表明,MoNi4合金在碱性条件下具有较高的HER活性(η10为55mV,Tafel斜率为58 mV dec-1),而且在高电流密度下甚至超过了商用Pt/C。根据理论计算和实验研究,镍钼合金的成分调控改变了表面润湿性,进而增强了对水分子的吸附。这项工作提供了一种理想的策略,可以通过调节表面润湿性来构建高效催化剂。2.在镍钼二元合金的基础上,引入金属钴构建三元合金电催化剂。其中,我们通过调节钴源和镍源的比例实现性能的优化,最终合成了具有不同钴镍含量的CoNiMo合金纳米片阵列。其中当钴源和镍源摩尔比为2:8时,获得的CoNiMo三元合金催化剂析氢性能最优。在碱性电解液中,当电流密度为10 mA cm-2时,过电位仅为85 mV。钴镍之间的协同优化不仅增加了催化剂的活性面积,还加快了催化剂表面的电子传输,进而提高了析氢性能。3.以金属有机骨架(Co-MOF)为前驱体,通过钒溶液刻蚀和低温磷化,合成了钒掺杂的磷化钴(V-CoP)空心纳米结构阵列。与未进行钒掺杂的CoP相比,钒盐溶液浓度为0.005 mol L-1时制得的V-CoP析氢性能有了很大的提升,其在碱性条件下达到10 mA cm-2的电流密度时的过电位为123 mV。研究表明适量的钒掺杂能调节催化剂材料的电子结构,还有助于构筑空心多孔的结构,这样不仅增大了比表面积,而且开放的框架还有利于更好的反应动力学和稳定性,这些均促进了CoP的析氢性能的提升。
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