基于两亲性分子稳定的贵金属纳米粒子的制备及其催化性能的研究

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工业废水内含有的有机污染物严重危害人类的生命健康。贵金属纳米粒子虽然能够催化降解有机污染物,但是在水溶液中易发生严重的聚集,从而降低其催化性能。寻求合适的载体,制备粒径较小且稳定的贵金属纳米粒子催化剂是目前亟需解决的问题。本文从提高贵金属纳米粒子催化活性位点的利用率出发,采用纳米胶束调控贵金属纳米粒子的粒径和稳定性,研究了贵金属纳米粒子的制备、催化性能和抗菌性能,建立了胶束稳定贵金属纳米粒子的方法,具体的研究内容如下:首先,利用正十四碳酸键合聚乙烯亚胺,合成了PEI-C14两亲性分子,其在水中能够自组装形成平均粒径为23.1 nm的胶束。利用PEI-C14胶束为载体负载金纳米粒子(AuNPs)和钯纳米粒子(PdNPs),所制备的PEI-C14-AuNPsn和PEI-C14-PdNPsn中金和钯的粒径均在1-4 nm且分散均匀。位于胶束壳层的贵金属纳米粒子能够在催化过程中更容易地与反应底物接触从而大大提高催化效率。PEI-C14-PdNPs500对4-硝基苯酚(4-NP)的催化速率常数为Knor=5309.7 s-1M-1,表现出较高的催化效率。此外,PEI-C14-AuNPsn和PEI-C14-PdNPsn能够在H2O2的存在下有效降解有机染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(RhB),PEI-C14-PdNPs300对MB和RhB的催化速率常数Knor分别为299和379 min-1M-1,表现出较高的催化效率。其次,针对PEI-C14胶束粒径较小的问题,选用疏水性更强的油酸与PEI反应,合成了PEI-C18两亲性分子,制备了水动力学粒径为196 nm的PEI-C18胶束。利用PEI-C18胶束制备的PEI-C18-AuNPsn、PEI-C18-PdNPsn具有粒径小、分散度高、稳定性良好的特点。催化性能结果表明:PEI-C18-PdNPs150对于4-NP的催化效率最高,Knor为18.53 s-1mM-1;PEI-C18-AuNPsn与PEI-C18-PdNPsn同时也对桑色素表现出良好的催化降解效果,都能在H2O2的存在下15 min之内使其完全降解,其中粒径最小的PEI-C18-PdNPs150对其表现出最优异的催化性能,Knor为143.57 s-1M-1。最后,研究所制备聚合物胶束及贵金属纳米粒子催化剂对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的抑菌性能。实验结果表明,样品对于细菌生长的抑制率随着样品浓度的升高而提高,当PEI-C14-PdNPs300和PEI-C18-AuNPs50样品中[N]浓度分别为0.15和0.025mol·L-1时,它们对这两种细菌的抑制率为100%。
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